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《南开大学》 2010年
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新型自由基-3d或4f金属配合物以及单分子磁体的设计、合成及性质研究

周娜  
【摘要】: 单分子磁体(SMMs)和单链磁体(SCMs)的合成在分子基材料化学和固态物理化学领域都引起了极大兴趣,自从D. Gatteschi的课题组报道了第一例基于氮氧自由基的单链磁体之后,基于氮氧自由基的单分子磁体和单链磁体的合成也受到广泛关注。本论文围绕NITPhOEt和NITPhOCH2Ph这两种非功能化氮氧自由基,设计合成了24个未见报道的2p-4f和4个2p-3d配合物。解析了它们的晶体结构,并应用元素分析、红外光谱、电子光谱、ESR光谱、变温磁化率等手段对配合物进行了表征和性质研究。 其中配合物[Tb(hfac)3(NITPhOEt)2](1)具有单分子磁体行为,是首例基于氮氧自由基和稀土金属离子的单金属三自旋单分子磁体。本论文中合成了两个Radical-Gd(III)-Radical铁磁配合物,为了更准确的处理这些具有多种相互作用的三自旋磁构关系,我们引入同构的Radical-Lu(III)-Radical配合物,从而更加准确的确定了自由基之间的相互作用和Gd(Ⅲ)与自由基之间的相互作用,并与曾经报道的结构类似的Radical-Gd(III)配合物的磁性数据进行比较。在这28个配合物中,配合物[Ce(hfac)3(NITPhOEt)]n(3)和[Pr(hfac)3(NITPhOEt)]n (4)为一维链状结构,配合物[(Cu(hfac)2)3(NITPhOEt)2](25)为三核五自旋结构,其他配合物均为Radical-Ln(III)-Radical结构的零维配合物。研究包含稀土离子的配合物磁性时,既要考虑晶体场效应、自旋-轨道偶合,又要考虑顺磁离子间的磁相互作用,尤其是本论文报道的2p-4f配合物,同时含有稀土金属离子和顺磁的氮氧自由基,我们采用O'connor近似理论模型对这些配合物的变温磁化率进行拟合,大部分配合物得到了比较合理的结果。 另外为探究不同种类的自由基对配合物的结构影响,本论文采用NITPyOMe氮氧自由基合成了3个不同结构的2p-3d配合物。测试了它们的变温磁化率,并研究了它们的磁构关系。 本论文中报道的单分子磁体拓展了基于氮氧自由基的单分子磁体的研究领域,O'connor近似理论模型的成功应用于本论文,再次证实了该理论模型在处理含有晶体场效应的稀土离子配合物的适用性,从而推动稀土磁性材料的发展。
【学位授予单位】:南开大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2010
【分类号】:O641.4

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