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《天津大学》 2010年
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钛硅分子筛的合成及其催化丙烯环氧化反应研究

王磊  
【摘要】: 钛硅分子筛催化丙烯环氧化合成环氧丙烷反应具有反应条件温和、使用H_2O_2水溶液作氧化剂、反应速度快、选择性高、过程无污染等优点。作为潜在的取代传统工艺的绿色工艺,它得到了人们的广泛关注和深入研究。 本课题使用正硅酸乙酯、钛酸丁酯为原料,以自制四丙基氢氧化铵为模板剂合成了TS-1,通过XRD、XPS、FT-IR、UV-Vis、SEM、TGA、BET等技术对TS-1的结构和形貌进行分析表征,并研究其催化丙烯环氧化反应,考察了所合成TS-1样品的催化性能。 首先,以甲醇为溶剂,通过加入反应添加剂(如碳酸钠、氯化钠、醋酸铵等)中和钛硅分子筛上的酸性位,改变反应体系酸碱环境,显著提高了催化丙烯环氧化反应的性能,双氧水转化率保持在98.0%左右,环氧丙烷选择性由84.1%提高至97.7%。 其次,在不同的条件下,利用水热法合成了TS-1,重点对SiO_2/TiO_2摩尔比,C/TPAOH摩尔比,Br-/TPAOH摩尔比,TPAOH/SiO_2摩尔比等四个因素对TS-1物化性质、催化性能的影响进行了系统研究。结果表明:SiO_2/TiO_2为70时钛均以骨架钛的形式存在,催化丙烯环氧化反应的性能比较好,双氧水转化率保持在98.0%左右,环氧丙烷选择性为91.8%;模板剂中加入微量的C可抑制非骨架钛的形成,提高催化剂性能,双氧水转化率保持在98.0%左右,环氧丙烷选择性由84.1%提高至97.7%;模板剂中加入微量的Br-,不利于催化剂性能的提高;模板剂含量增多,钛硅分子筛粒径由200 nm减小到100 nm,但对催化丙烯环氧化反应的性能影响较小。
【学位授予单位】:天津大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2010
【分类号】:TQ203.2

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【引证文献】
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【参考文献】
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【共引文献】
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【同被引文献】
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【二级参考文献】
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