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溶液离子交换法改性X型分子筛CO_2捕集性能的工艺研究

薛俊杰  
【摘要】:为了寻求优化X型分子筛CO_2捕集能力的溶液离子交换工艺条件,借助ICP、BET、CO_2-DRIFTS、CO_2等温吸附测试以及CO_2程序升温测试等评价表征手段,研究离子交换时间、交换溶液浓度等影响因素对于X型分子筛CO_2吸附/脱附性能的影响。 研究表明:X型分子筛溶液离子交换改性过程中,随着溶液离子交换时间的延长,碱金属离子交换度有所提高。然而,当离子交换时间长于6h的情况下,碱金属离子交换度并未发生明显提高,推测随着交换时间的过度延长(6h),溶液中被置换下的Na+与X型分子筛骨架内部残余Na+形成电离平衡,导致交换度难以继续提高,从而达到离子交换饱和状态。 选择适宜的离子交换溶液浓度对于提高改性X型分子筛CO_2吸附性能尤为重要:碱金属溶液浓度过大(0.5mol/L)情况下,由于孔道结构中的空间位阻以及电子云密度的场分布效应导致离子交换度相对降低,进而影响其CO_2吸附捕集能力。实验结果表明,确定0.5mol/L溶液浓度为适用于X型分子筛碱金属溶液离子交换的最佳浓度。 CO_2等温吸附测试结果显示,溶液交换时间6h,碱金属交换浓度为0.5mol/L的操作条件下制备的改性X型分子筛具有较高的CO_2吸附能力,CO_2吸附容量排序为:KX(6.05mol/kg)NaX(5.02mol/kg)LiX(4.9mol/kg)。 从CO_2-TPD、CO_2-DRIFTS以及脱附活化能计算测试结果中可以看出,KX型分子筛由于其碱性较强,与为了寻求优化X型分子筛CO_2捕集能力的溶液离子交换工艺条件,借助ICP、BET、CO_2-DRIFTS、CO_2等温吸附测试以及CO_2程序升温测试等评价表征手段,研究离子交换时间、交换溶液浓度等影响因素对于X型分子筛CO_2吸附/脱附性能的影响。研究表明:X型分子筛溶液离子交换改性过程中,随着溶液离子交换时间的延长,碱金属离子交换度有所提高。然而,当离子交换时间长于6h的情况下,碱金属离子交换度并未发生明显提高,推测随着交换时间的过度延长(6h),溶液中被置换下的Na+与X型分子筛骨架内部残余Na+形成电离平衡,导致交换度难以继续提高,从而达到离子交换饱和状态。选择适宜的离子交换溶液浓度对于提高改性X型分子筛CO_2吸附性能尤为重要:碱金属溶液浓度过大(0.5mol/L)情况下,由于孔道结构中的空间位阻以及电子云密度的场分布效应导致离子交换度相对降低,进而影响其CO_2吸附捕集能力。实验结果表明,确定0.5mol/L溶液浓度为适用于X型分子筛碱金属溶液离子交换的最佳浓度。CO_2等温吸附测试结果显示,溶液交换时间6h,碱金属交换浓度为0.5mol/L的操作条件下制备的改性X型分子筛具有较高的CO_2吸附能力,CO_2吸附容量排序为:KX(6.05mol/kg)NaX(5.02mol/kg)LiX(4.9mol/kg)。从CO_2-TPD、CO_2-DRIFTS以及脱附活化能计算测试结果中可以看出,KX型分子筛由于其碱性较强,与CO_2分子以更加稳定的桥式双齿碳酸盐形式结合。因此,其循环使用效率较低。三种改性X型分子筛循环效率排列顺序为:LiX(98.8%)NaX(93.9%)KX(86.7%)。分子以更加稳定的桥式双齿碳酸盐形式结合。因此,其循环使用效率较低。三种改性X型分子筛循环效率排列顺序为:LiX(98.8%)NaX(93.9%)KX(86.7%)。


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