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《天津大学》 2010年
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BaZrO_3/BaCeO_3基复相质子导体的制备及性能研究

高沿英  
【摘要】:锆酸盐系列质子导体具有较好的化学稳定性和较高的晶粒电导率,然而其晶界电导率较低,导致总电导率不高,这限制了其在SOFC及其他器件上的应用。本文着手于改善锆酸盐系列材料的烧结性能及晶界电导率,从而提高材料总电导率。 首先,采用传统的高温固相法,以BaZrO3为主要基体物质,均相复合BaCeO_3,并掺杂Y_2O_3制备了Ba(Zr_(0.9-x)Ce)x)Y_(0.1)O_(3-δ)(x=0.09、0.18、0.27)前躯体。通过对其烧结性能及电导率的比较,优选出B-0.27试样进行下一步实验。其次,研究了烧结助剂ZnO的添加量对B-0.27试样烧结性能的影响。ZnO通过固溶作用促进试样的烧结,随着ZnO添加量的增大,试样烧结致密度增大;当ZnO的添加量为2mol%时,烧结试样(即BZ-2)具有最高的直流电导率,在湿H_2中800℃时,直流电导率可达9.27×10~(-3) S/cm,组装成燃料电池后,最高功率密度达12.4 mW/cm~2。最后,制备并研究了添加三种不同种类无机盐的复相质子导体。在BZ-2/NaOH复相体系中,NaOH能够以熔融状态存在于晶界处,提高了质子在晶界处的扩散速度,质子总电导率提高,800℃时达到10~(-2) S/cm数量级;在BZ-2/Na_2CO_3复相体系中,Na_2CO_3高温分解,残留在基体中的碱金属氧化物较少,且其化学性质活泼,可与多种物质反应,很难确定其是否存在及存在方式,因此,Na_2CO_3的掺杂并没有起到提高质子电导率的作用,在600~800℃时电导率仍为10-3 S/cm数量级;在BZ-2/CaF_2复相体系中,CaF_2能够与基体物质形成共熔体,通过液相烧结有效地改善了该体系的烧结温度,1300℃即可烧结致密。此体系主要是通过形成本征缺陷来促进质子传导的,温度变化对缺陷浓度影响显著,故直流电导率随温度变化显著,1300℃保温4h烧结的试样BZF-20的电导活化能高达1.42eV。
【学位授予单位】:天津大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2010
【分类号】:O611.4

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【参考文献】
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