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大豆蛋白质/聚羟基脂肪酸酯生物可降解聚合物的分子组装改性研究

马晓录  
【摘要】:大豆蛋白质(SP)、聚羟基丁酸酯(PHB)、3-羟基丁酸与3-羟基戊酸的共聚物(PHBV)均为天然生物可降解聚合物。但SP分子中的氢键作用、自组装和亲水性使其耐水性、耐湿性和力学性质稳定性较差。而PHB、PHBV存在结晶度高、脆性大等不足。本文针对它们的分子结构特点,采用共混、共聚手段,通过在SP与PHB或SP与PHBV之间形成一定程度的大分子组装或调节它们的大分子组装状态,达到了改善SP/PHB、SP/PHBV的综合性质的目的。 首先,利用SP的7S和11S在冷水中的不同溶解性,制备了富含11S的大豆分离蛋白(SPIG)。研究表明,SPIG比其它SP产品有更低的吸水性。 然后,采用熔融模压法制备了SPIG/PHB和SPIG/PHBV及低分子量PHB(LPHB)与SPIG的共混物,研究了共混改性的效果和机理。以乙二醇、甘油、木糖醇、三油酸甘油酯、环氧大豆油为添加剂,探讨了这些小分子对SP/PHB的改性作用。采用溶液共聚法制备了SPI-co-PHB,探索了PHB共聚改性SP的效应。采用DSC、DMA、FTIR、SEM、PLM、固态13C NMR、拉伸测试、激光粒度仪、SDS-PAG凝胶电泳、吸水率测定、生物降解速率测定等方法表征了共混物或共聚物的聚集态结构和性质。 研究表明,在共混物中,PHB、PHBV、LPHB与SP产生了分子间氢键,破坏了各自原刚硬的自组装结构,形成了新的分子间组装结构,使PHB、PHBV在SP含量较高时难以组装成较大的球晶,甚至以片晶束与SP共存,并阻止了PHB、PHBV的二次结晶,且疏水性PHB、PHBV组装到SP亲水性基团上而形成疏水薄膜层,从而,改善了SP的力学性质、耐水性、耐湿性及力学性质稳定性。 研究还表明,乙二醇、甘油、木糖醇、三油酸甘油酯、环氧大豆油对SPIG/PHB有良好的增塑效果,但前三者因自身吸水性高而导致共混物持耐水耐湿性有所降低,而后两者的疏水性使共混物耐水性略有增加。 研究还表明,PHB可与SP共聚,并改变SP和PHB的自组装状态,改善SP聚合物的强度和韧性,且因在SP中引入PHB,使共聚物具有耐水耐湿性。 研究还表明,SP/PHA共混物降解速率高于SP,但添加甘油等小分子使SP/PHB的降解速率低于纯SP,而SPI-co-PHB的降解速率与SP相差不大。


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