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《天津大学》 2010年
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界面聚合法制备分离CO_2复合膜及成膜过程研究

于型伟  
【摘要】:捕集CO_2是当前最重要的涉及能源和环境的课题之一。捕集CO_2的固定载体膜尚处前期开发阶段,还存在因膜材料种类少以及膜内传递机制缺乏多样化而导致的膜性能有待提高问题。界面聚合法制备气体分离膜具有广阔的应用前景,然而人们对其成膜过程的认识还较肤浅。基于此,本文尝试用界面聚合法制备新型固定载体膜、溶解选择膜及多选择机制膜,同时还对界面聚合成膜过程进行了一些新探索。 采用界面聚合首次制备出含叔胺基的固定载体复合膜。以N’N-双(3-氨丙基)甲胺(DNMDAm)为水相单体,均苯三甲酰氯(TMC)为有机相单体,在聚砜(PS)基膜上制得聚(DNMDAm-TMC)/PS复合膜。利用多种测试手段分析了所制膜的结构。使用CO_2/N_2混合气考察了膜的气体渗透性能,利用红外光谱(ATR-FTIR)表征了气体组分与膜的相互作用,由此分析研究了CO_2和N_2在膜内的传递机理。研究了各种制膜条件对膜结构和性能的影响规律。结果表明,所制膜具有良好的CO_2渗透选择性能。对于CO_2/N_2混合气(体积比20/80)进料,由0.0062 mol/l DNMDAm和0.0226 mol/l TMC所制的复合膜在进料压力为0.11 MPa时,CO_2渗透速率为173 GPU,CO_2/N_2分离因子为70;对于CO_2/CH_4混合气(体积比10/90)进料,该膜在进料压力为0.11 MPa时,CO_2渗透速率为118 GPU,CO_2/CH_4分离因子为37。 首次采用界面聚合制备出含醚氧基的溶解选择复合膜。该膜以聚乙二醇二胺(PEGda)为水相单体,TMC为有机相单体,PS为基膜。利用多种测试手段分析了所制膜的结构。研究了PEGda浓度对复合膜的影响。在此基础上,用界面聚合制备出聚(PEGda-DNMDAm-TMC)/PS复合膜,该膜同时含有叔胺基和醚氧基,从而兼具溶解选择和反应选择(促进传递)机制。利用多种测试手段分析了所制膜的结构。考察了该膜对CO_2/N_2的渗透选择性能。研究了DNMDAm/PEGda浓度比对复合膜的影响。结果表明,对于CO_2/N_2混合气(体积比20/80)进料,由DNMDAm/PEGda浓度比为12.4所制的复合膜在进料气压力为0.11 MPa时,CO_2渗透速率为190 GPU,CO_2/N_2分离因子为78。 利用视频光学接触角测定仪(OCA)和粒子成像测速仪(PIV)对N-甲基二乙醇胺(MEDA)与均苯三甲酰氯(TMC)界面聚合成膜过程进行了研究。通过观察水相悬滴浸入有机相中的形貌变化,证实界面聚合膜朝有机相生长。研究了多种因素对界面聚合所成膜的形貌的影响。结果表明,界面聚合反应产生的界面处水相单体浓度梯度导致界面不稳定性的发生,进而导致膜面凸起结构的形成。这些凸起结构与最终的膜面粗糙度有关。
【学位授予单位】:天津大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2010
【分类号】:TB383.2

【参考文献】
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