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《天津大学》 2010年
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高温Pd基密偶催化剂用于汽车冷启动尾气消除的研究

王刚  
【摘要】:进入21世纪,汽车尾气污染日益成为全球性问题。为了减少汽车尾气污染,各国都制定了相关的排放法规,随着超低排放和零排放的标准提出,传统的三效催化剂已经无法满足要求。为了弥补三效催化剂的不足,科学家提出了密偶催化剂的概念。密偶催化剂安装在发动机尾气歧管处用以消除尾气中燃烧不完全的碳氢化合物和一氧化碳。本文研究了高温Pd基密偶催化剂应用在汽车冷启动阶段尾气的消除。论文以传统的Pd/Al_2O_3催化剂催化丙烷(C_3H_8)完全氧化为研究对象,考察了助剂掺杂及助剂含量对催化剂性能的影响,并对贵金属Pd的前驱体进行了筛选。同时论文对Pd基密偶催化剂的抗硫能力,再生能力和抗水能力也进行了研究。 论文首先采用超声辅助浸渍法在Pd/Al_2O_3催化剂中掺杂助剂Ce-Zr,并优化了Ce-Zr的比例。活性测试结果表明,掺杂助剂Ce-Zr后催化剂的活性和稳定性均有明显的提高。XRD表征结果证明,Ce-Zr能形成固溶体,对提高催化剂的活性和热稳定性均有正效应。同时,从XRD表征结果也可以看出,Ce-Zr固溶体的形成可以有效抑制载体和活性组分贵金属的烧结。对助剂Ce-Zr比例的优化结果发现,当Ce/Zr = 1:4时,载体中同时存在Ce-Zr固溶体和ZrO2的情况下,活性提升最明显。H2-TPR表征结果表明,该催化剂中Pd物种还原温度最低。 确定助剂Ce-Zr比例后,考察了第三种助剂添加对催化剂性能的影响。采用超声辅助浸渍法制备了一系列Pd/Ce-Zr-M/Al_2O_3 (M=Y, Ca, Ba)催化剂。活性测试结果显示,掺杂Y的催化剂1100℃焙烧后活性最好。虽然该催化剂的比表面积比900℃焙烧的催化剂的比表面积有所减小,但XRD表征结果表明,助剂Y的掺杂能够有效抑制贵金属Pd的烧结,活性组分仍然能保持较小的颗粒。这与TPHD,CO-脉冲吸附及TEM表征结果一致。从上述表征结果推测出活性组分Pd颗粒的分散度越高,催化剂活性越好。当催化剂焙烧温度提高至1100℃时,活性组分Pd颗粒分散度下降,但催化剂活性却反而有所升高。这可能是由活性相发生变化以及活性组分与载体之间强相互作用所导致了的。XPS表征数据了证明,助剂Y的掺杂使得贵金属Pd与催化剂载体的作用加强。结合XRD,H2-TPR和O2-TPD表征结果发现,Pd与PdO的同时存在可能是导致C_3H_8氧化提高的原因,反应活性的提升缘于Pd与PdO的协同效应,该活性位对对活性增加有较大贡献。证明了Y的掺杂对此体系是有正效应的。 对助剂Y的掺杂量进行了对比和优化。C_3H_8完全氧化活性测试结果表明,掺杂5% Y的催化剂1100℃焙烧后活性最好。XRD,TPHD,O_2-TPD,CO-脉冲吸附及TEM表征结果显示该催化剂中Pd颗粒最小,分散度最高。经过抗水性能测试后,其结果表明,同样掺杂5% Y的催化剂其抗水性能较好,通水和停水后均能显示较好的活性数据,其他催化剂由于分散度太低而导致羟基难以脱去而失活,本文根据抗水测试结果和Pd分散度的数据假设了四种机理。 本文最后对不同贵金属Pd的前驱体选择进行了初步研究。通过活性对比,发现以硝酸钯为前驱体制得的催化剂1100℃焙烧后活性最好,H_2-TPR数据也显示其还原峰温度最低。结合已有的工作结论和XRD,TPHD,TEM和CO-脉冲吸附结果,我们得出使用硝酸钯前驱体在焙烧后得到的催化剂中Pd物种的分散度最高。TPO结果显示硝酸钯前驱体制得的催化剂热稳定性比较好,冷却时金属Pd也能在较高温度重新氧化为PdO,使催化剂的活性稳定。 经过一系列实验和表征,本文筛选出了具有良好高温稳定性和低温活性的用以消除汽车冷启动排放尾气消除的密偶催化剂体系。
【学位授予单位】:天津大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2010
【分类号】:U473.9

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