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《天津大学》 2011年
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新型可见光催化剂的制备及其光催化性能的研究

贾志方  
【摘要】:最近几年来,利用新型高效的可见光催化剂处理环境污染问题已经成为重点研究内容之一。本文采用水热法合成了一系列可见光响应催化剂:Zn_xCd_(1-x)S、铋系光催化剂(Bi_2MoO_6,BiOX(X=Br, I))以及InVO_4。同时,利用XRD、SEM、TEM、UV-vis DRS以及N_2吸附-脱附等手段对它们的结构、形貌、光催化活性以及光催化机理进行了研究。具体工作如下: 1.采用低温水热法合成了一系列由纳米颗粒组成的单分散球状Zn_xCd_(1-x)S,随着Cd含量的增加,Zn_xCd_(1-x)S的价带位置向更负的方向移动,而导带则向更正的方向移动,其中Zn_(0.4)Cd_(0.6)S光催化效果最佳,根据Zn_xCd_(1-x)S固溶体的价带和导带信息,我们推测hVB~+、·OH、HO_~(2·)、O_(2·)~-是参与Zn_xCd_(1-x)S降解RhB反应的主要活性氧化物种。此外,采用溶剂热法制备了Zn_xCd_(1-x)S固溶体,发现随着Zn/Cd摩尔比的减小,产物的形貌由六面体逐渐转变为纳米棒状。 2.采用柠檬酸(CA)辅助水热法合成了尺寸可控的Bi_2MoO_6纳米片,并且对CA辅助水热合成纳米片的机理进行了探讨。此外,我们还探讨了前驱液pH值对光催化活性的影响,结果表明,pH为3.08时的Bi_2MoO_6活性最高。 3.用PVP作为表面修饰剂,通过低温水热法合成了多层花状的BiOX(X=Br,I)。该花状结构由纳米片组装而成,PVP对这种结构的形成起了重要的作用。研究发现形貌对BiOBr的光催化性能有明显影响,由于花状BiOBr具有更高的比表面积,其光催化性能明显优于纳米片状的BiOBr 4.采用溶剂热法合成了三维BiOBr_xI_(1-x)微米球,微米球是由二维纳米片组装而成的。Br/I摩尔比例对产物的BET表面积、孔结构、价带水平以及带隙值均有较大影响,相应的光催化活性也有较大差别,其中BiOBr_(0.2)I_(0.8)光催化性能最优,这可能是高比表面积、多孔结构、以及光吸收的增强三者之间共同协调作用的结果。最后,根据对价带和导带的分析,我们推测hVB~+是参与BiOBr_xI_(1-x)降解RhB反应的主要活性氧化物种。 5.采用水热法合成了InVO_4光催化剂,并通过浸渍法制备了Fe_2O_3/InVO_4、NiO/InVO_4、CuO/InVO_4,光催化还原CO_2实验表明,反应产物主要为甲醇,Fe_2O_3/InVO_4活性最高,反应8小时后甲醇浓度达到191.45ppm。当Fe_2O_3与InVO_4复合时,由于它们具有合适的能带位置,从InVO_4上激发出来的电子能够转移到Fe_2O_3的导带上,从Fe_2O_3上激发出来的空穴能够转移到InVO_4的价带上,使电子-空穴对能够有效分离,从而提高其还原CO_2生成甲醇的能力。
【学位授予单位】:天津大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2011
【分类号】:O643.36

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【参考文献】
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