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包埋型纳米铁(NZVI)的制备及其去除废水中铬(Cr(Ⅵ))的研究

柳听义  
【摘要】:由于含铬废水(主要为Cr(VI))的不合理排放,造成地表水环境的严重污染,甚至会进一步危害动物、植物和人类的健康。近年来,将纳米零价铁(Nanoscale zero-valent iron,NZVI)用于Cr(VI)污染水体的治理是一种新的污染控制技术,然而,在实际应用中NZVI仍然存在易团聚、易被氧化和难于工程实施等问题。针对这些问题,本论文通过柠檬酸改性和壳聚糖(CS)球包埋,成功制备出了有很好的分散性能和稳定性能的NZVI材料,然后通过碳纤维和表氯醇改性提高CS-NZVI球的机械强度。主要研究内容如下: 通过柠檬酸表面改性的NZVI粒子平均粒径为65.2 nm,有很好的稳定性。随着Cr(VI)初始浓度、温度、pH值和腐殖酸(Humic acid, HA)初始浓度升高,NZVI对Cr(VI)去除效率降低;NZVI投加量的增加,去除率也随之增加。NZVI去除Cr(VI)符合一级反应动力学方程。 制备壳聚糖-纳米铁(CS-NZVI)球的比较理想条件为:加热温度55℃,加热时间4h,出样口与NaOH液面之间的高度h为10cm,醋酸的浓度0.5%,CS的浓度5.0 g/L,NaOH的浓度选为0.5mol/L。CS-NZVI球为规则均一的黑色球体,球的粒径大约为3.1mm。CS-NZVI球内部具有大小不均一孔状结构,孔径大小分布在9.5-108.8μm之间,孔径尺寸的平均值为42.6μm。CS-NZVI球中的NZVI颗粒有很好的空气稳定性和分散性。CS-NZVI球对Cr(VI)的去除率受NZVI投加量、pH、Cr(VI)初始浓度和温度影响。在Cr(VI)初始浓度为20 mg/L、pH=3.9、NZVI投加量为5.0 g/L和20℃条件下,Cr(VI)去除率达到99.8%。 CS-NZVI球对Cr(VI)的吸附是一个吸热熵增的过程,去除机理包括CS对Cr(VI)的吸附富集和NZVI还原去除Cr(VI)。CS-NZVI球对Cr (VI)的去除率比NZVI颗粒的略微低一些。CS-NZVI球去除Cr(VI)符合一级反应动力学方程。Freundlich等温吸附方程能够更好地对其进行描述,这表明CS-NZVI球对Cr(VI)的吸附是多层吸附。 通过碳纤维和表氯醇对新制备的CS-NZVI球进行改性,提高了其机械强度。随着Cr(VI)初始浓度和pH值升高,ECH-CS-NZVI球和碳纤维CS-NZVI球对Cr(VI)去除效率降低;随着溶液温度和NZVI投加量的增加,去除率也随之增加。在相同条件下,ECH-CS-NZVI球对Cr(VI)的去除率与CS-NZVI没有明显的差别,而碳纤维CS-NZVI球对Cr(VI)的去除率与CS-NZVI的相比则有明显的降低,所以采用ECH提高CS-NZVI球的机械强度比较理想。


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