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《天津大学》 2012年
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石墨烯的宏量制备、可控组装及电化学性能研究

吕伟  
【摘要】:石墨烯作为一种新型的二维碳质材料,具有独特的结构特征和优异的电学、力学、光学以及热学性质,在微电子器件、储能、催化、传感器以及功能型复合材料等领域具有广阔的应用前景。然而,目前石墨烯的制备、分散以及精细结构控制还存在很多瓶颈,限制了石墨烯的深入研究以及实用化进程。本论文针对石墨烯的制备以及电化学应用,在材料制备方面重点研究了石墨烯的宏量制备、粉体材料的分散、石墨烯基材料的组装,在应用探索方面重点考察了石墨烯的电化学传感以及电化学储能特性。 在制备方面,论文提出可实现石墨烯粉体材料宏量制备的低温负压化学解理方法。通过对氧化石墨热行为的分析,提出在含氧官能团集中分解的150~250℃区间创造负压环境,造就足够的内外压力差,实现氧化石墨烯片层的充分剥离以及还原。获得的石墨烯材料具有很好的结构完整性,并且以单层为主;石墨烯具有与高温化学解理法所获得石墨烯不同的表面化学,具有较高的电化学比电容。 在分散方面,论文提出使用单链DNA作为分散剂,实现了石墨烯片层的高浓度单分散。组装得到的石墨烯/DNA杂化物可以促进电化学反应中的直接电子转移,并且对双氧水具有良好的电化学响应。同时,使用DNA作为分散剂制备了石墨烯/NiO/DNA杂化物,其作为新型的无酶传感器实现了对葡萄糖的高灵敏度检测,具有检测限低、灵敏度高、稳定性好以及响应时间快等优点。 在二维结构组装方面,论文设计出具有良好离子和电子传输特性,并且具有良好稳定性的石墨烯基层状“三明治”结构。利用石墨烯片层的二维特征以及氧化物纳米颗粒的零维结构特征,通过多步自组装法构建出层状“三明治”结构杂化薄膜;功率以及循环性能测试证明该结构具有很好电化学应用前景。 本论文发现氧化石墨烯作为一种粘结组分,可以将表面活性剂分散的石墨烯片层连接起来,并且在气液界面组装得到了宏观的石墨烯薄膜材料。通过控制氧化石墨烯的含量可以实现对薄膜导电性的调节。 在三维结构组装方面,论文提出一步自组装法,化学还原的氧化石墨烯辅以KMnO_4,在温和条件下组装获得具有核壳复合结构的石墨烯宏观体,其壳由石墨烯薄膜组成,而核则为多孔结构。通过调节KMnO_4浓度,可实现对宏观体结构的调控,该材料表现出良好的电化学行为。在后续工作中,通过在组装过程中引入外力干扰,制备出了小尺寸的石墨烯组装体。
【学位授予单位】:天津大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2012
【分类号】:TB383.1

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