金属修饰及复合效应对Cd_(1-x)Zn_xS/SiO_2光解甘油水溶液制氢性能的影响
【摘要】：本论文以SiO_2为载体，采用等体积浸渍法制备了不同组成和不同煅烧温度的Cd_(1-x)Zn_xS/SiO_2系列负载型复合半导体材料；采用等体积浸渍-H2还原法制备了不同金属负载量的M/Cd_(0.8)Zn_(0.2)S/SiO_2（M为Cu、Ag、Pd）系列金属修饰复合半导体材料。采用XRD，TPR，XPS，UV-Vis和光催化反应等方法，系统地研究了CdS/ZnS比例、热处理温度、半导体复合效应以及金属修饰对半导体材料的晶相组成、结构、光吸收性能、能带结构以及光催化甘油水溶液制氢性能的影响。
对Cd_(1-x)Zn_xS/SiO_2的研究表明：不同组成的Cd_(1-x)Zn_xS/SiO_2系列复合半导体材料均能形成固溶体；组成和煅烧温度对半导体材料的晶相结构、固溶体含量、光响应性能、能带结构均有较大影响；450℃煅烧的Cd_(0.8)Zn_(0.2)S/SiO_2复合半导体材料具有最佳的光催化甘油水溶液制氢反应性能，在紫外光和模拟太阳光辐射下的产氢速率分别为550μmol/h和210μmol/h，这与Cd_(0.8)Zn_(0.2)S/SiO_2复合半导体材料的复合效应强、所含固溶体数量大以及光吸收效率高等因素有关。
对M/Cd_(1-x)Zn_xS/SiO_2的研究表明：负载金属后，Cd_(0.8)Zn_(0.2)S/SiO_2固溶体的结构并没有发生改变，金属只是很好的分散在固溶体的表面却没有与之发生强相互作用；金属修饰后，M/Cd_(0.8)Zn_(0.2)S/SiO_2系列复合半导体材料的产氢速率均获得了提高；金属负载量为0.5wt%的Pd/Cd_(0.8)Zn_(0.2)S/SiO_2具有最佳的光催化甘油水溶液制氢性能，其在紫外光照射下的氢气生成速率为2767μmol/h，较未负载时提高了近5倍，模拟太阳光下的为611μmol/h，较未负载时提高了近3倍；金属修饰的半导体材料光催化活性的提高主要原因在于：①金属的Schottky能垒效应，提高了光生电子和空穴的分离效率；②拓宽了催化剂的光响应性能，极大的提高了光生载流子的利用效率；③金属存在增加了水分子的化学吸附活化能力。
操作条件对光解水制氢速率影响的研究表明：反应温度、载气空速、甘油浓度、反应时间均对氢气生成速率有影响，并且均存在最优值。
【学位授予单位】：天津大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2012
【分类号】：TQ116.2;O657.36
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