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(Al,B)-MCM-41分子筛催化气相贝克曼重排反应

王利军  
【摘要】:现行的己内酰胺生产工艺采用浓硫酸液相催化环己酮肟贝克曼重排反应,该过程存在着设备腐蚀严重、环境污染、原料浪费等缺陷,为解决这些问题,众多研究者开展了分子筛催化气相贝克曼重排工艺的研究。 本文对(Al, B)-MCM-41分子筛上的气相贝克曼重排反应进行了研究。采用改进的快速合成法制备了两个系列的催化剂,并用XRD、N2吸附、FT-IR、27AlMAS NMR、NH_3-TPD等手段进行了表征,评价了催化剂的环己酮肟气相贝克曼重排反应的性能,探讨了该催化剂中铝和硼的添加与酸性及催化活性之间的关系。结果表明,用该方法制备的催化剂具有MCM-41的结构,铝和硼进入到分子筛的骨架中。当Al/B的摩尔比值为0.5时,随着铝和硼添加量的增多,分子筛的弱酸性位的数量增加,己内酰胺的选择性升高。当添加的铝和硼的总量一定,随着铝含量的减少,相应硼的量增加,己内酰胺的选择性升高。只添加硼时环己酮肟转化率和己内酰胺的选择性均很低。(Al, B)-MCM-41分子筛在气相贝克曼重排反应中的催化活性主要与骨架中的铝和硼的量以及弱酸性位的数量有关。 另外,选取反应温度、反应时间、乙醇用量、煅烧时的升温速率为影响因素,相对结晶度为响应值,采用2IV4-1部分因子实验设计方法,对催化剂制备条件进行研究。16次实验结果的方差分析表明,选取的各影响因素及其两因素间交互作用都是分子筛合成的重要影响因素。当选取的四个影响因素依次取80oC、3h、100mL、0.5oC/min时,合成分子筛的结晶度最高,此时预测值为99.93%,并经过可靠性检验,此结果可信。


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