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锂离子电池正极材料LiNi_(0.5)Mn_(1.5)O_4与LiNi_(1/3)Co_(1/3)Mn_(1/3)O_2的制备与改性研究

沙鸥  
【摘要】:本论文主要对尖晶石型高压正极材料LiNi_(0.5)Mn_(1.5)O_4的制备与改性以及层状正极材料LiNi_(1/3)Co_(1/3)Mn_(1/3)O_2的制备进行了系统研究,并初步探究了LiNi_(0.5)Mn_(1.5)O_4/Li_4Ti_5O_(12)和LiNi_(1/3)Co_(1/3)Mn_(1/3)O_2/Li_4Ti_5O_(12)全电池的电化学性能。 以NiCO_3·2Ni(OH)_2·4H_2O为镍源,采用球磨固相法在最佳工艺条件(800℃,20h)下得到了电化学性能较好的LiNi_(0.5)Mn_(1.5)O_4正极材料,其在1C倍率下的放电比容量为105.6mAh·g~(-1),循环100圈后的容量保持率为89.7%。 通过优化的溶胶-凝胶法探究了低温退火处理对LiNi_(0.5)Mn_(1.5)O_4正极材料的结构和电化学性能的影响。结果显示,低温退火处理降低了材料中Mn~(3+)的含量,提高了产物的纯度和电化学性能,使其在1C倍率下的放电比容量达到125.0mAh·g~(-1),循环100圈后的容量保持率高达97.6%。 成功制备了Cu~(2+)掺杂的LiNi_(0.45)Cu_(0.05)Mn_(1.5)O_4正极材料,发现Cu~(2+)掺杂能有效抑制电极极化,改善材料的高倍率和高温循环性能:在20C倍率下循环150圈后的放电比容量达到首次(114.2mAh·g~(-1))的95.7%,高温(55℃)且5C放电倍率下的容量仍有127.3mAh·g~(-1),循环100圈后容量仅衰减2.0%。 首次报道了多元离子掺杂的LiNi0.475Al0.01Cr0.04Mn1.475O_3.95F0.05正极材料,其在0.2C,1C,5C,10C,15C和20C倍率下的放电比容量分别可以达到136.6,134.0,129.0,119.9,104.5和86.4mAh·g~(-1),在高温(55℃)且1C和10C倍率下循环100圈后容量仅衰减0.3%和4.4%。多元离子掺杂提高了材料的电化学反应活性及循环可逆性,使其具有更加优异的大电流充放电性能。 首次提出了采用廉价且无毒的尿素辅助溶胶-凝胶法制备LiNi_(0.5)Mn_(1.5)O_4正极材料,所制备的材料在1C,3C和5C倍率下的放电比容量最高可达到132.1,123.3和113.0mAh·g~(-1)。另外,在探究LiNi_(0.5)Mn_(1.5)O_4/Li_4Ti_5O_(12)全电池的电化学性能时发现,采用正极过量匹配的全电池在0.5C倍率下循环200圈后仍可达到98.7mAh·g-1,库伦效率均在99%左右,具有良好的循环寿命和循环可逆性。 以LiOH·H_2O和Ni_(1/3)Co_(1/3)Mn_(1/3)(OH)_2为原料,采用高温固相法制备了性能较好的LiNi_(1/3)Co_(1/3)Mn_(1/3)O_2正极材料,其与Li_4Ti_5O_(12)负极材料相匹配组装的全电池(LiNi_(1/3)Co_(1/3)Mn_(1/3)O_2/Li_4Ti_5O_(12))在0.2C,1C,5C和10C倍率下的首次放电比容量分别可达到147.3,139.2,119.6和86.0mAh·g~(-1),且在5C倍率下循环1000圈后的容量保持率仍有83.7%,具有优异的大电流充放电性能和循环寿命。
【学位授予单位】:天津大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2012
【分类号】:O611.4;TM912

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【参考文献】
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