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可控自组装制备多级孔Beta纳米分子筛及其催化性能研究

孙文娟  
【摘要】:多级孔纳米分子筛因其优异的扩散速率(孔道扩散路径短,孔道尺寸宽)及酸性,在大分子催化领域有较好的应用前景。然而,多级孔分子筛的可控合成仍然是一个具有挑战性的课题。本文通过深入研究分子筛的初级晶粒的生长机理,提出了调控初级晶粒结构的方法,以此为基础进一步发展了通过调变初级结构可控自组装合成多级孔纳米分子筛催化剂的新方法。首先,深入研究并揭示了纳米beta初级晶粒的生长机制。以beta分子筛清液合成体系为研究对象,结合小角X-射线散射、固体核磁、高倍透射电镜等分析方法,研究和表征了分子筛初级晶粒的形成与生长过程的晶相和微结构演变规律,证实了beta分子筛的初级晶粒的聚集生长机理。表明,通过晶核调控制备纳米分子筛的可行性。提出了有机基团保护初级晶粒法可控合成纳米beta的方法。发现,硅烷试剂有致孔剂和颗粒生长抑制剂的双重作用;有机溶剂可以有效避免硅烷试剂的自水解,提高硅烷试剂的接枝率,进而调控合成单分散纳米分子筛,其在催化JP-10(挂式四氢双环戊二烯)裂解中表现出更优异的催化性能,JP-10的转化率为51.1%、气相产物收率为7.2%,而水相中合成样品催化JP-10的转化率和气相收率分别为40.0%和6.3%。采用初级纳米晶粒结构为前体,阳离子聚合物为介孔模板剂,利用模板剂的柔性链与前驱体的组装作用合成了多级孔beta分子筛,晶内介孔为6 nm的同时未明显损失其酸性。随着预晶化时间的减短,多级孔分子筛的BET比表面积、外比表面积及介孔体积均明显增加,催化裂解正癸烷的催化转化率由89.1%提高到94.2%、C3和C4的烯烷比也逐渐提高。在乙醇增强分子筛前驱体和表面活性剂之间亲和力的作用下,通过调控前驱体,发现具有BEA典型结构的晶核可与CTAB的组装制备出兼有beta和MCM-41优势特征的高结晶度beta/MCM-41复合材料:与beta分子筛相似的酸性质和3 nm左右均匀分布的有序介孔。该材料在催化裂解正癸烷时表现出较好的催化活性,催化稳定时间由27 h提高到38 h,较高的C3和C4烯烷比,且液相产物中芳香烃类产物选择性最低。


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