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面向太阳能燃料制备的纳米异质结材料的研究

任健  
【摘要】:随着能源危机和环境污染的日益突显,开发太阳能燃料以减少化石能源在能源结构中的比重受到越来越多的关注,而构建高效的催化反应系统和材料体系已经成为这一研究领域的中心课题。制备纳米异质结构是太阳能燃料得以更加广泛应用的必然要求和发展趋势,这是由于纳米异质结构能够集成各个组分的优势,通常可以获得优于单一组分的协同性质,因而设计、制备新颖独特的纳米异质结构有望为太阳能燃料的高效制备提供一种新的思路。本文采用构建纳米异质结构的方法合成了面向太阳能分解水产H_2和催化CO_2还原为CH_4这两种典型的具有重要基础与应用研究意义的太阳能燃料制备反应的催化材料。综合利用多种实验手段对合成的纳米异质结构催化材料和太阳能燃料制备反应过程进行了系统研究。针对光催化分解水产H-_--2的反应,本文首次报道了通过吡咯还原TiO_2纳米晶并原位包覆在TiO_2表面构建有机-无机纳米异质结构的方法,这为发展TiO_2光催化材料的改性方法以获得优异催化性能开辟了新的途径。这一种纳米异质结构不仅在紫外-可见光全谱照射下比单纯的TiO_2产氢活性提高了6.2倍,还实现了可见光照射下的光催化产H_2。针对光致热驱动CO_2加氢制CH_4的反应,本文采用浸渍法制备了钌担载在超薄水滑石纳米片上的纳米异质结构,发展了一种利用贵金属活性组分和催化剂载体协同作用构建复合催化材料的途径,研究了两种组分在催化CO_2还原中发挥的不同作用,并在实验中证实了这种纳米异质结构可以显著提高表面催化反应活性,在我们设计的流式反应器中,CO_2和H_2持续通入,光照下纳米异质结构能实现超过96.3%的CO_2转化率和接近100%的CH_4选择性。


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