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《天津大学》 2017年
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Cu/N-UiO复合材料的制备及其可见光CO_2还原性能研究

李莹  
【摘要】:目前,已发现的具有光催化活性的金属-有机骨架材料(Metal-organic Frameworks,MOFs)作为光催化剂的活性很低,尤其是在可见光下还原CO_2的性能还不高,所以有效地吸附和活化CO_2,是提高MOFs材料光催化CO_2还原性能的关键。基于前期研究证明金属Cu能够有效活化CO_2,降低可见光下还原CO_2的能量势垒。在此实验设计中,我们拟制备Cu/NH_2-UiO-66(Cu/N-UiO)复合光催化材料,研究Cu对N-UiO可见光还原CO_2性能的影响。本次实验中我们采用溶剂热法,使用H_2ATA和ZrCl_4为原料,制备出高比表面积的N-UiO。大多数MOFs材料的热稳定性要比普通半导体光催化剂差,单金属Cu修饰的N-UiO催化剂的制备是根据Duff和Baiker的方法,使用THPC同时作为还原剂和稳定剂,通过低温还原CuCl_2,在N-UiO表面负载金属Cu,防止高温破坏N-UiO结构。反应所制备的样品通过X射线晶体衍射仪(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、紫外可见分光光度计、X射线光电子能谱(XPS)、荧光光谱仪、氮气吸脱附等进行表征。Cu/N-UiO光催化剂的光催化活性通过可见光照射下还原CO_2来进行评价。其中,Cu负载量为6%的N-UiO表现出了最好的光催化活性,而且使用胶体沉积THPC化学法制备的Cu/N-UiO光催化剂光催化还原CO_2的产物具有高度选择性,能够有效合成合成气(CO和H_2)。此外,我们在本次实验研究中,在N-UiO表面负载金属Pt、Au、Ir、Pd、Rh,并与Cu/N-UiO的光催化还原性能及光电性能进行比较,发现Cu/N-UiO(D.B.)展现了最佳的光催化性能和光电性能。对其反应机理进行探究,发现金属Cu既能够有效汇聚电子从而抑制光生电子-空穴复合还能有效活化CO_2分子以降低CO_2还原反应势垒,进而提高光催化反应活性。
【学位授予单位】:

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1 李莹;Cu/N-UiO复合材料的制备及其可见光CO_2还原性能研究[D];天津大学;2017年
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