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微生物燃料电池高活性阴极氧还原电催化剂设计合成及其性能研究

杨改秀  
【摘要】:作为一项绿色可持续发展技术,微生物燃料电池(Microbial fuel cells,MFC)可同步实现污水处理和生物产电,有助于缓解能源需求,改善水-能关系。其中空气阴极MFC来源广泛,最具发展潜力,但其常用阴极Pt催化剂价格昂贵、储量少,因此,开发高效、廉价的阴极催化剂成为当前研究亟待攻关的科技任务。本文在调研国内外空气阴极MFC氧还原催化剂研究基础上,设计、合成了一系列低Pt或者Pd基纳米催化剂,结合物理、化学表征技术,建立催化剂的构效关系,实现MFC阴极功能强化。具体如下:首先,制备了低Pt合金催化剂,采用化学合成法制备了高度合金化的Pt-Ru/C催化剂,与Pt/C催化剂相比,氧还原起始电位正移了0.03 V,质量比活性提高了2.3倍,分析表明Pt-Ru之间的协同效应有助于提高氧气在中性溶液中的电催化活性。其次,Pd催化剂结构改性,首次通过赖氨酸控制合成法制备了Pd纳米链结构。氧在该催化剂上的半波还原电位比商业Pd黑正移了0.03 V,以Pd纳米链为催化剂的MFC最大功率密度达到14.10 W/m~3,比商业Pd黑提高了约50%,其性能提升可归因于Pd纳米链拐角处孪晶结构的存在和粒子效应。第三,Pd合金催化剂的组成和结构改性,采用种子生长法,制备了核壳结构Au-Pd复合纳米催化剂,以Au-Pd/C为阴极催化剂的MFC最大功率密度达到16.0 W/m~3,电池稳定运行200天以后,在-0.2 V,Au-Pd的电流密度达到0.77mA/cm~2,比中空Pt的高了78%。这是由于Au-Pd原子之间较强的晶格效应与电子效应极大的促进了氧在该催化剂上的还原活性和稳定性。最后,以优选的材料为目标催化剂,实现MFC在环境监测领域的应用。以Au-Pd/C为阴极催化剂,构建了单室空气阴极MFC型BOD型传感器,该类BOD传感器结构简单,操作方便,检测时间短,可用于BOD在线监测,其BOD浓度测定范围为5~110 mg/L,检测时间为120 min,最佳阳极pH为7.0,并且以实际污水为目标检测物,与BOD_5方法相比,误差范围在1.5%~7.75%之间,这表明该类型传感器可用于环境污水的BOD检测,为MFC的功能拓展提供了理论支持和技术参考。


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