收藏本站
《天津大学》 2018年
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

还原钙钛矿前驱体制备高分散Pt催化剂用于CO氧化反应

方春宇  
【摘要】:随着人类工业化的发展,CO的排放量大幅增加,其对人类和地球上的其他生物危害严重,因此控制和消除CO的排放已经迫在眉睫。CO氧化反应作为一种消除CO的方法,广泛应用于各个领域。例如,CO的常温常湿氧化消除在汽车尾气处理、空气净化、传感器、密封系统(载人航天飞机、核潜艇等)以及民用设备等方面都具有较强的实用价值;另外,由于CO氧化反应简单且具有代表性,故在科学研究方面其常用作探针反应。负载型贵金属催化剂由于其很好的催化性能,因而在工业上广泛使用。对于催化活性来说,金属颗粒的尺寸是一个重要因素。为了提高贵金属原子的利用率和效率,更高的分散度是值得追求的。针对目前高分散度贵金属催化剂难以高效制备的问题,本论文提出了一种全新的制备负载型高分散催化剂的方法,以负载型钙钛矿氧化物为前驱体制备高度分散的Pt原子催化剂,通过BET、TPR、XRD、TEM、CO-TPD、TOF等表征手段对催化剂进行了研究,并以CO氧化反应为探针反应对其进行测试。采用柠檬酸络合法与等体积浸渍法制备出一系列负载型钙钛矿氧化物LaCo_(1-x)Pt_xO_3/SiO_2(x=0.03,0.05,0.07,0.09,0.10),在低温条件下还原出Pt原子,当x=0.05时,可以得到最高的Pt分散度催化剂。经过活性测试,该催化剂可以在较低温度下(230℃左右)实现CO完全氧化,并且能够在400℃下保持250h的稳定性。考虑到制备方案,该催化剂能够高度分散并且稳定存在的原因是:首先,负载型的含Pt钙钛矿的存在使Pt在原子尺度上均匀分散于钙钛矿纳米晶粒中;其次,经过低温还原后Pt原子从钙钛矿内部迁移到表面,由于Pt原子与钙钛矿的强相互作用,使该高度分散的催化剂能够稳定存在。采用相同的方法制备出了一系列负载型钙钛矿氧化物LaNi_(1-x)Pt_xO_3/SiO_2(x=0.03,0.05,0.07,0.09,0.10),低温还原后进行活性测试,测试结果表明,当x=0.05时,该催化剂的相对活性与稳定性最佳。其能够高度稳定存在的原因与前者相似。本文通过简单的方法成功制备出了高度分散的Pt原子催化剂。
【学位授予单位】:天津大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:X701;O643.36

手机知网App
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前8条
1 王凌翔;王亮;张建;王海;肖丰收;;通过CeO_x修饰提高金纳米颗粒在CO氧化反应中的催化活性和耐久性(英文)[J];催化学报;2018年10期
2 张涛;;Au单原子的制备及其在CO氧化反应中荷电状态的表征[J];物理化学学报;2018年12期
3 朱威;单军军;Luan Nguyen;张适然;陶丰;张亚文;;PdRh双金属纳米立方体表面化学原位研究与CO氧化反应催化性能的关联(英文)[J];Science China Materials;2019年01期
4 邓芸;朱丽;贾爱平;鲁继青;罗孟飞;;Pt/CuCrO催化剂上CO氧化反应及抗H_2O和抗CO_2性能研究[J];浙江师范大学学报(自然科学版);2017年04期
5 刘频,段爱红,王彤文;钙钛矿型Sr_(1-x)Cu_xMnO_3在微波场中的温升行为及催化CO氧化活性的研究[J];云南师范大学学报(自然科学版);2003年05期
6 张鑫,徐柏庆;Au/ZrO_2催化CO氧化反应中ZrO_2纳米粒子的尺寸效应[J];化学学报;2005年01期
7 王远洋,孙予罕,高荫本,任杰,陈诵英,李哲;NiO/SiO_2-Al_2O_3超细催化剂上CO氧化反应的研究[J];天然气化工;1996年05期
8 李绪渊,张自萍,马建泰,朱宗祯,孟益民;钙钛矿型La_((1+x)/2)Sr_((1-x)/2)Co_(1-x)Cu_xO_3催化CO氧化活性与表征[J];物理化学学报;1996年06期
中国重要会议论文全文数据库 前6条
1 常婷婷;封刚;王志苗;周立超;李芳;薛伟;王延吉;;高还原性CeO_2纳米棒催化CO氧化反应[A];第十一届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2018年
2 刘冰;李文萍;赵企;;二氧化铈催化CO氧化反应机理的新认识:碳酸盐中间体机理[A];第十一届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2018年
3 高怡静;顾勇冰;曹勇勇;王建国;;反相金催化剂在CO氧化反应中界面效应的理论研究[A];第十三届全国量子化学会议论文集——第三分会:量子、经典和统计反应动力学[C];2017年
4 祁彩霞;;不同反应气氛下CO氧化反应用Al_2O_3-基负载金催化剂的催化稳定性能[A];第十一届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2018年
5 李笑笑;曾德彬;杨凯;黄微雅;余长林;戴文新;;CO氧化反应中无定形氧化铝对Au/TiO_2微球催化剂的界面电子功能化作用[A];第十一届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2018年
6 王建国;;密度泛函理论方法理解TiO_2[A];第十届全国计算(机)化学学术会议论文摘要集[C];2009年
中国博士学位论文全文数据库 前2条
1 柏彧;基于表面电荷状态调控的金属基复合纳米催化剂设计与可控合成[D];中国科学技术大学;2016年
2 常苏捷;Ag/CeO_2催化剂体系Ag-CeO_2相互作用及结构—性能关系[D];中国科学技术大学;2013年
中国硕士学位论文全文数据库 前7条
1 方春宇;还原钙钛矿前驱体制备高分散Pt催化剂用于CO氧化反应[D];天津大学;2018年
2 倪可;Pd基双组分催化剂在低温CO氧化反应中的催化性能研究[D];安徽工业大学;2018年
3 司改改;Pd/CeO_2催化剂的制备及对低温CO氧化反应的催化性能[D];上海应用技术大学;2017年
4 沈亚莉;抗水性Fe-Co-O催化剂的制备及对低温CO氧化反应的催化性能[D];上海应用技术大学;2017年
5 王维霞;Co_3O_4纳米催化剂的制备及其CO低温氧化反应性能的研究[D];华南理工大学;2011年
6 沈小女;高比表面积碳化硅的合成及其在CO氧化反应中的应用[D];福建师范大学;2008年
7 屈缨虹;LSPR光热效应引发的界面反应制备Au@CeO_2基催化剂[D];天津大学;2015年
中国知网广告投放
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62791813
  • 010-62985026