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《天津大学》 2003年
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1,2-二氯丙烷制环氧丙烷FeAl(PO_4)_2催化剂及膜催化反应的研究

顾修君  
【摘要】: 本研究设计、制备了磷酸盐系列催化剂和硅藻土-莫来石陶瓷负载SiO2-Fe2O3膜管,并将它们应用于1,2-二氯丙烷脱氯氧化制环氧丙烷的反应中,用催化反应-膜分离耦合反应技术来有效促进和提高反应物1,2-二氯丙烷的转化率和产物环氧丙烷的选择性。本研究主要包括以下内容: (1) 分别以沉淀法和溶胶-凝胶法制备磷酸盐系列催化剂,考察了制备方法、原料、干燥、煅烧等条件对催化剂性能的影响。在适宜条件下制得了比表面大于90m2/g、平均粒径10nm左右的非晶态FeAl(PO4)2催化剂。 (2) H2O在磷酸盐Lewis酸位M-O键的M位(M代表Fe或Al)和Lewis碱位P=O键的氧位上产生分子吸附态和解离吸附态。水在AlPO4上以分子吸附态存在,在FePO4和FeAl(PO4)2上以分子吸附态和解离吸附态存在。1,2-二氯丙烷在磷酸盐上,以分子吸附态吸附于Lewis酸位M-O键的M位上。催化剂Lewis酸位和Lewis碱位的酸碱强度直接影响水、1,2-二氯丙烷与催化剂的作用强度,而催化剂的表面积直接影响吸附量。 (3) H2O在FeAl(PO4)2表面Lewis酸位和Lewis碱位的协同作用下发生解离吸附形成两个键合于表面上的 P—OH羟基及Fe—O—,P—OH进一步吸附CH2ClCHClCH3相邻的两个Cl原子,相互作用后生成HCl和中间产物丙烯,丙烯与Fe—O—作用生成环氧丙烷。以非晶态FeAl(PO4)2为催化剂,在适宜的反应条件下,1,2-二氯丙烷的转化率为86.3%,生成环氧丙烷的选择性为87.9%。 (4) 利用挤压成型技术制备了微结构均匀、强度性质和渗透性能良好的硅藻土-莫来石膜支撑体。其孔径分布集中于2.01(m左右,孔隙率为47.00%,堆密度为1.58g/cm3,侧压强度为13.40MPa。研究了硅藻土颗粒、塑化剂、挤压模具等因素对挤压成型过程的影响及湿坯的干燥和煅烧条件对支撑体性能的影响,确定了适宜的制备工艺和条件。 (5) 分别采用溶胶—凝胶方法、溶胶凝胶-模板技术在硅藻土-莫来石膜支撑体上制备了SiO2过渡膜层和SiO2-Fe2O3分离膜层。采用三次浸涂-干燥-煅烧的方法制得了完整性良好和微观形貌均一的SiO2膜和SiO2-Fe2O3膜,SiO2和SiO2-Fe2O3膜厚分别为2(m和0.5(m,孔径分别集中于45nm和4nm左右。SiO2-Fe2O3膜、SiO2膜及硅藻土-莫来石膜支撑体间通过Fe-O-Si-O-Si键的价联方式形成了紧密、稳定的结合。由于表面扩散作用,硅藻土-莫来石负载SiO2-Fe2O3膜管可选择性分离HCl。 (6) 以硅藻土-莫来石负载SiO2-Fe2O3膜管作为膜催化反应器膜材料,以非晶态FeAl(PO4)2为催化剂,研究了1,2-二氯丙烷脱氯氧化制环氧丙烷膜催化反应性能。结果表明,在相同的反应条件下,膜催化反应1,2-二氯丙烷的转化率和环氧丙烷选择性均高于常规催化反应。在适宜的反应条件下,1,2-二氯丙烷的转化率为90.9%,生成环氧丙烷的选择性为88.3%。
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