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《天津大学》 2003年
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纳米钙钛矿型ABO_3复合氧化物的光催化氧化还原活性

杨秋华  
【摘要】:以半导体材料为光催化剂,利用太阳能消除污染,是近年来较重要的研究课题,既具有理论意义又具有实用价值。本文主要以纳米钙钛矿型ABO3复合 氧化物为光催化剂对各种水溶性染料包括酸性红3B、活性橙Ⅱ、艳兰2BR、活性翠兰KGL等及含酚废水进行光催化降解试验,较系统地研究了纳米钙钛矿型ABO3复合氧化物及A位、B位置换和A位、B位部分掺杂的各类复合氧化物的光催化氧化性能。为探讨纳米钙钛矿型ABO3复合氧化物的光催化还原活性,进行了CO32-在纳米LaCoO3悬浮体系中的光催化还原反应的研究,发现CO32-可被还原为HCOOH、HCHO和CH3OH等基本有机原料,为二氧化碳的再资源化进行了新的探索。 首先采用氧化物烧结法、共沉淀法、溶胶—凝胶法、柠檬酸络合法等不同制备方法合成钙钛矿型ABO3复合氧化物,考查不同制备方法对ABO3复合氧化物光催化氧化活性的影响。并通过XRD粒径分析及TEM技术对所制样品进行表征,结果表明,溶胶—凝胶法、柠檬酸络合法是制备纳米钙钛矿型ABO3复合氧化物的有效方法,所制备的催化剂样品的粒径为20~60nm,属于纳米级。 通过对A位、B位置换的各类复合氧化物的光催化氧化性能的研究。发现A位、B位离子半径、电子构型、电负性等是纳米钙钛矿型ABO3复合氧化物光催化氧化活性的重要影响因素。在LaBO3(La=Cr、Mn、Fe、Co)中,随着B位离子半径的减小,允许因子t增大,导致B-O结合能降低,光催化氧化活性增强,其活性大小顺序为LaCrO3 LaMnO3 LaFeO3 LaCoO3;随着B位元素电负性的增大,ABO3半导体材料的离子性减小,其禁带宽度减小,较低能量的光即可激发价带电子产生电子-空穴对,因而光催化活性增强。在ATiO3(A=La、Ca、Cd、Pb)化合物中,A原子(Ca,Cd,Pb)的Allred-Rochow电负性增加, 其对应ATiO3化合物的光催化活性增加。这是由于A的XAR越大,晶体中An+与02-的吸引力越强,A-O键的离子性(P/%)越小,即共价成分越大,电子共用性增加,相对更易被激发和转移,所以其光催化活性显著提高。通过对AFeO3(A=La、Sr)的光催化氧化性能的研究发现,在LaFeO3和SrFeO3中皆存在两种表面氧种,即晶格氧和吸附氧,吸附氧在光催化反应中是活性氧种,可以有效阻止e--h+的复合,并能产生高活性物质HO·而加速光催化氧化反应,根据XPS测试结果,SrFeO3 WP=4 中吸附氧的含量大于LaFeO3中吸附氧的含量,致使SrFeO3的光催化活性高于和LaFeO3。 A位、B位掺杂对纳米钙钛矿型ABO3复合氧化物光催化氧化性能产生重要影响,通过对LaFeO3及掺杂LaFeO3的光催化氧化活性的比较得知,掺杂后的LaFeO3的光催化氧化活性高于未掺杂的样品,LaFe1-yCuyO3、La1-xSrxFeO3的光催化活性皆高于LaFeO3。并可从光生光谱及正电子淹没分析结果得到证实。 此外,采用柠檬酸络合法制备了掺杂LaCoO3系列样品La1-xSrxCoO3、LaCo1-yCuyO3、La1-xSrxCo1-yCuyO3,并以其为光催化剂对含酚废水进行光催化降解,结果表明,A、B位同时掺杂的样品的光催化活性的变化趋势与B位掺杂的样品的变化趋势相似,由此进一步证实了在化合物中,B位为主要催化活性组分。 为探讨纳米钙钛矿型ABO3复合氧化物的光催化还原性能,进行了CO32-在纳米LaCoO3悬浮体系中的光催化还原实验,采用分光光度法检测光还原产物HCOOH、HCHO和CH3OH。研究光生电子的还原活性。考查不同光源、光照时间、催化剂用量、CO32-浓度、pH值等因素对光催化还原产物产率的影响。以确定最佳反应条件。分析认为,CO32-的光催化还原机理为:导带上的光生电子首先还原CO32-为甲酸,甲酸进一步被还原甲醛和甲醇。
【学位授予单位】:天津大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2003
【分类号】:O643.3

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【引证文献】
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【参考文献】
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【共引文献】
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【同被引文献】
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10 李莹莹;李锦州;李丽飏;;钙钛矿型金属氧化物粉体的制备与光催化性能[J];化学与黏合;2006年02期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 张慧敏;胡瑞生;白雅琴;蔡丽;苏海全;;单双钙钛矿型甲烷燃烧催化剂制备方法及应用进展[A];中国化工学会2009年年会暨第三届全国石油和化工行业节能节水减排技术论坛会议论文集(上)[C];2009年
2 刘晓娟;黄碧纯;付名利;叶代启;吴军良;齐少英;张栖;梁红;;载体浸渍改性对钙钛矿型催化剂催化碳烟燃烧性能的影响[A];第六届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2009年
3 张焕;薛冬峰;;ABO_3钙钛矿型化合物的结构稳定性和形成性规律[A];《硅酸盐学报》创刊50周年暨中国硅酸盐学会2007年学术年会论文摘要集[C];2007年
4 桑丽霞;刘宇;胥利先;李群伟;马重芳;;纳米钙钛矿型LaFe1-xCuxO3光催化分解水制氢性能研究[A];第十三届全国催化学术会议论文集[C];2006年
5 宋锐;杨铭;袁宏明;冯守华;;B位掺杂Fe的钙钛矿型锰酸盐的水热合成[A];中国化学会第26届学术年会无机与配位化学分会场论文集[C];2008年
6 郝郑平;刘志明;沈迪新;;钙钛矿型稀土复合氧化物催化剂用于柴油车排放碳颗粒物的研究[A];2001’全国机动车排气和工业废气催化治理学术研讨会论文集[C];2001年
7 张鹏;金万勤;范益群;徐南平;时钧;;钙钛矿型混合导体透氧膜用于CO_2高温分解反应的研究[A];第一届全国化学工程与生物化工年会论文摘要集(上)[C];2004年
8 燕克兰;范润华;史志成;;钙钛矿型锰氧化物La_(0.8)Sr_(0.2)MnO_3的高频电磁性能研究[A];第十七届全国高技术陶瓷学术年会摘要集[C];2012年
9 刘凤祥;高志明;;钙钛矿型La_xFeO_(3+d)催化剂的制备及其甲烷催化燃烧性能[A];中国化学会第29届学术年会摘要集——第05分会:无机化学[C];2014年
10 陈思;胡瑞生;徐娜;贾海霞;王军虎;张涛;;双层钙钛矿型光催化剂La_2FeBO_6(B=Mn,Co,Zn)的穆斯堡尔谱研究[A];第十一届全国穆斯堡尔谱学会议论文集[C];2011年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 李娜娜;钙钛矿型与双钙钛矿型氧化物的电磁特性及其高压研究[D];吉林大学;2014年
2 杨铭;掺杂的钙钛矿型锰酸盐的水热合成与性质表征[D];吉林大学;2010年
3 董忠平;掺杂钙钛矿型锰酸盐的合成与性质表征[D];吉林大学;2010年
4 杨新建;钙钛矿型铁电材料电子结构及物理性质研究[D];中国石油大学;2009年
5 张刚华;钙钛矿型锰基、铁基氧化物的水热合成及其电磁性质[D];吉林大学;2009年
6 常海波;钙钛矿型铌酸盐的水热合成及表征[D];吉林大学;2012年
7 孙萌萌;钙钛矿型催化剂光化学活性与其稳定性及与SiO_2质材料的复合[D];吉林大学;2011年
8 杨秋华;纳米钙钛矿型ABO_3复合氧化物的光催化氧化还原活性[D];天津大学;2003年
9 李兆强;用于碳烟燃烧及碳烟与NOx同时消除的钙钛矿型催化剂研究[D];天津大学;2012年
10 张仕乐;钙钛矿型过渡族金属氧化物的物性研究[D];中国科学技术大学;2011年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 唐凌;钙钛矿型四效催化剂技术研究[D];武汉理工大学;2011年
2 刘君;具有介孔特征钙钛矿复合结构催化新材料的制备与表征[D];北京化工大学;2012年
3 马飞艳;钙钛矿型载氧体的微波合成与晶体结构研究[D];华中科技大学;2012年
4 徐彩萍;类钙钛矿型锰氧化物的制备、组织与性能研究[D];南京理工大学;2009年
5 刘磊;新型载体上钙钛矿型稀土复合氧化物的制备及其对CO+NO的催化性能[D];宁波大学;2011年
6 冯彩霞;钙钛矿型铁和锰酸盐的水热合成及表征[D];吉林大学;2008年
7 李海军;双层钙钛矿型甲烷燃烧催化剂的制备及表征[D];内蒙古大学;2007年
8 高贵勇;钙钛矿型天然气催化燃烧催化剂的制备及耐热性研究[D];郑州大学;2005年
9 谷菲菲;钙钛矿型稀土复合氧化物纳米晶的制备及其光催化性能的研究[D];河北大学;2006年
10 王佳;钙钛矿型铌复合氧化物的水热合成及表征[D];吉林大学;2008年
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