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《天津大学》 2003年
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纳米钙钛矿型ABO_3复合氧化物的光催化氧化还原活性

杨秋华  
【摘要】:以半导体材料为光催化剂,利用太阳能消除污染,是近年来较重要的研究课题,既具有理论意义又具有实用价值。本文主要以纳米钙钛矿型ABO3复合 氧化物为光催化剂对各种水溶性染料包括酸性红3B、活性橙Ⅱ、艳兰2BR、活性翠兰KGL等及含酚废水进行光催化降解试验,较系统地研究了纳米钙钛矿型ABO3复合氧化物及A位、B位置换和A位、B位部分掺杂的各类复合氧化物的光催化氧化性能。为探讨纳米钙钛矿型ABO3复合氧化物的光催化还原活性,进行了CO32-在纳米LaCoO3悬浮体系中的光催化还原反应的研究,发现CO32-可被还原为HCOOH、HCHO和CH3OH等基本有机原料,为二氧化碳的再资源化进行了新的探索。 首先采用氧化物烧结法、共沉淀法、溶胶—凝胶法、柠檬酸络合法等不同制备方法合成钙钛矿型ABO3复合氧化物,考查不同制备方法对ABO3复合氧化物光催化氧化活性的影响。并通过XRD粒径分析及TEM技术对所制样品进行表征,结果表明,溶胶—凝胶法、柠檬酸络合法是制备纳米钙钛矿型ABO3复合氧化物的有效方法,所制备的催化剂样品的粒径为20~60nm,属于纳米级。 通过对A位、B位置换的各类复合氧化物的光催化氧化性能的研究。发现A位、B位离子半径、电子构型、电负性等是纳米钙钛矿型ABO3复合氧化物光催化氧化活性的重要影响因素。在LaBO3(La=Cr、Mn、Fe、Co)中,随着B位离子半径的减小,允许因子t增大,导致B-O结合能降低,光催化氧化活性增强,其活性大小顺序为LaCrO3 LaMnO3 LaFeO3 LaCoO3;随着B位元素电负性的增大,ABO3半导体材料的离子性减小,其禁带宽度减小,较低能量的光即可激发价带电子产生电子-空穴对,因而光催化活性增强。在ATiO3(A=La、Ca、Cd、Pb)化合物中,A原子(Ca,Cd,Pb)的Allred-Rochow电负性增加, 其对应ATiO3化合物的光催化活性增加。这是由于A的XAR越大,晶体中An+与02-的吸引力越强,A-O键的离子性(P/%)越小,即共价成分越大,电子共用性增加,相对更易被激发和转移,所以其光催化活性显著提高。通过对AFeO3(A=La、Sr)的光催化氧化性能的研究发现,在LaFeO3和SrFeO3中皆存在两种表面氧种,即晶格氧和吸附氧,吸附氧在光催化反应中是活性氧种,可以有效阻止e--h+的复合,并能产生高活性物质HO·而加速光催化氧化反应,根据XPS测试结果,SrFeO3 WP=4 中吸附氧的含量大于LaFeO3中吸附氧的含量,致使SrFeO3的光催化活性高于和LaFeO3。 A位、B位掺杂对纳米钙钛矿型ABO3复合氧化物光催化氧化性能产生重要影响,通过对LaFeO3及掺杂LaFeO3的光催化氧化活性的比较得知,掺杂后的LaFeO3的光催化氧化活性高于未掺杂的样品,LaFe1-yCuyO3、La1-xSrxFeO3的光催化活性皆高于LaFeO3。并可从光生光谱及正电子淹没分析结果得到证实。 此外,采用柠檬酸络合法制备了掺杂LaCoO3系列样品La1-xSrxCoO3、LaCo1-yCuyO3、La1-xSrxCo1-yCuyO3,并以其为光催化剂对含酚废水进行光催化降解,结果表明,A、B位同时掺杂的样品的光催化活性的变化趋势与B位掺杂的样品的变化趋势相似,由此进一步证实了在化合物中,B位为主要催化活性组分。 为探讨纳米钙钛矿型ABO3复合氧化物的光催化还原性能,进行了CO32-在纳米LaCoO3悬浮体系中的光催化还原实验,采用分光光度法检测光还原产物HCOOH、HCHO和CH3OH。研究光生电子的还原活性。考查不同光源、光照时间、催化剂用量、CO32-浓度、pH值等因素对光催化还原产物产率的影响。以确定最佳反应条件。分析认为,CO32-的光催化还原机理为:导带上的光生电子首先还原CO32-为甲酸,甲酸进一步被还原甲醛和甲醇。
【学位授予单位】:天津大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2003
【分类号】:O643.3

【引证文献】
中国期刊全文数据库 前4条
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中国博士学位论文全文数据库 前1条
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【参考文献】
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【共引文献】
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2 杨哲;郑经堂;周磊;隋吴彬;吴明铂;;分段煅烧法制备纳米TiO_2[A];2011中国环境科学学会学术年会论文集(第四卷)[C];2011年
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10 杨合;赵娜;薛向欣;;碱—含钛矿渣水泥光催化性能的研究[A];中国硅酸盐学会2003年学术年会论文摘要集[C];2003年
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9 王韵芳;钛硅复合氧化物的制备及在微污染水处理中的应用研究[D];太原理工大学;2011年
10 段芳;新型复合氧化物纳米结构的制备及其在可见光催化和吸附中的应用[D];江南大学;2011年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
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【同被引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
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【二级引证文献】
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5 李小忠;聚合十三铝混凝与纳米二氧化铈光催化氧化联用处理微污染水的研究[D];南京理工大学;2006年
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8 吕晓萌;新型复合氧化物光催化剂的制备与表征[D];江苏大学;2007年
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8 钟子宜2,陈立刚,颜其洁,傅献彩;纳米钙钛矿型复合氧化物La_(1-x)Sr_xFeO_(3-λ)晶格氧与催化甲烷完全氧化性能研究[J];分子催化;1997年01期
9 张高科,余家国,袁共青;光催化降解催化剂的研究及应用探析[J];国外建材科技;2002年01期
10 钟子宜,梁志武,曹学强,颜其洁,傅献彩;纳米钙钛矿型复合氧化物LaMnO_(3+λ)制备及催化甲烷完全氧化性能[J];湖南师范大学自然科学学报;1997年02期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 王晓杰;宋宇;于春玲;李煌;王永为;;钙钛矿复合氧化物锰酸盐的水热合成[A];第十一届全国青年催化学术会议论文集(下)[C];2007年
2 金振声;;气-固光催化过程的特征与理论模型问题(提纲)[A];2000'全国光催化学术会议论文集[C];2000年
3 姜华;;光催化纳米氧化物在甲醛净化中的运用[A];2003年中国纳微粉体制备与技术应用研讨会论文集[C];2003年
4 杨合;薛向欣;刘卯;董学文;左良;;我国几种含钛物料作为光催化材料降解亚甲基蓝的实验研究[A];第五届中国功能材料及其应用学术会议论文集Ⅲ[C];2004年
5 展思辉;马淑芹;李轶;于宏兵;;介孔钛基纳米纤维脱除水中典型有机污染物研究[A];第五届全国环境化学大会摘要集[C];2009年
6 曹锋雷;朱建;卞振锋;李和兴;;多孔TiO_2球的合成及其光催化降解有机污染物的研究[A];第五届全国环境化学大会摘要集[C];2009年
7 于游;崔树勋;;可见光催化制备海藻酸钠微凝胶[A];2009年全国高分子学术论文报告会论文摘要集(下册)[C];2009年
8 贾堤;雅菁;刘云兆;;Pb~(2+)掺杂对TiO_2薄膜光催化活性的影响[A];2000年材料科学与工程新进展(上)——2000年中国材料研讨会论文集[C];2000年
9 胡晓洪;安太成;盛国英;傅家谟;郭淑敏;;掺铁方式对纳米TiO_2光催化性能的影响[A];2004年全国太阳能光化学与光催化学术会议论文集[C];2004年
10 朱健;杨祝红;陆小华;;光催化水处理技术放大过程的研究[A];2004年全国太阳能光化学与光催化学术会议论文集[C];2004年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 何召霞 陈镇东;佛山召开光催化发展论坛[N];中国现代企业报;2009年
2 记者 高建进;国家环境光催化工程技术研究中心落户福大[N];光明日报;2009年
3 本报记者 王永珍;加快光催化技术开发应用[N];福建日报;2010年
4 唐川;联宝、紫光催化NB价格战[N];中国计算机报;2003年
5 本报记者 温海龙 实习生 林蕾;尽己所能为故乡发展出力[N];福州日报;2009年
6 兰招宝;光催化让水成新能源[N];福建科技报;2010年
7 本报记者 曾实;光催化:中国主导定标准[N];四川日报;2010年
8 邹南清 王敏霞;光催化净化器走俏市场[N];福建日报;2003年
9 本报记者 杨复强;光催化净化器:中央空调净化的福音[N];中国房地产报;2004年
10 海华;上海研制的光催化空气净化器通过鉴定[N];国际经贸消息;2002年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 杨秋华;纳米钙钛矿型ABO_3复合氧化物的光催化氧化还原活性[D];天津大学;2003年
2 王存;纳米ZnO/SnO_2复合氧化物光催化剂的合成、表征及其光催化降解有机污染物的初步研究[D];中国科学院研究生院(广州地球化学研究所);2002年
3 王永为;钙钛矿型锰复合氧化物的水热合成及其性质表征[D];吉林大学;2005年
4 李宏峰;高表面积铈基复合氧化物的制备与催化氧化性能研究[D];华东理工大学;2011年
5 杨铭;掺杂的钙钛矿型锰酸盐的水热合成与性质表征[D];吉林大学;2010年
6 姜艳秋;壳壁上具有介孔的复合氧化物中空球的合成与表征[D];吉林大学;2005年
7 薛向东;废水光催化处理特性及高效光催化反应器研究[D];西安建筑科技大学;2002年
8 柳清菊;TiO_2系光催化超亲水性薄膜的研究[D];昆明理工大学;2003年
9 刘凤敏;SnO_2及其复合氧化物气体传感器的修饰改性研究[D];吉林大学;2005年
10 张茂林;纳米ZnO/SnO_2等复合光催化剂的制备及其降解有机污染物研究[D];中国科学院研究生院(广州地球化学研究所);2004年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 于兰;钙钛矿型复合氧化物的合成及性质分析[D];吉林大学;2010年
2 高贵勇;钙钛矿型天然气催化燃烧催化剂的制备及耐热性研究[D];郑州大学;2005年
3 郭文锋;La_(1-x)Ca_xCrO_3钙钛矿型复合氧化物的GNP法合成与性能研究[D];武汉理工大学;2004年
4 楚玉彪;钙钛矿型复合锰氧化物的水热合成与表征[D];东北师范大学;2007年
5 柴希娟;锌铈复合氧化物的紫外光屏与催化特性研究[D];昆明理工大学;2004年
6 包淑娟;磁载TiO_2光催化剂的制备及其光催化性能研究[D];新疆大学;2003年
7 石华;化成箔生产含Cr(Ⅳ)废水综合处理的研究[D];湘潭大学;2004年
8 张小良;釉面瓷砖表面TiO_2光催化薄膜的制备及其光催化性能研究[D];广西大学;2003年
9 赵铭;二氧化铈催化剂的制备及催化性能的研究[D];南京理工大学;2005年
10 孙丽颖;光催化—臭氧氧化处理水中难降解有机物[D];大连理工大学;2005年
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