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《天津大学》 2003年
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直接甲醇燃料电池聚合物电解质的研究

李磊  
【摘要】:直接甲醇燃料电池(简称DMFC)以其高效、高能量密度、低排放和燃料储运及补充方便等特点被认为是适应未来能源和环境要求的理想动力源之一。DMFC被认为最适宜作可移动动力电源和便携式电源,如电动车电源和手机电池。目前,DMFC面临两大主要难题:一是甲醇从阳极向阴极的透过率高,即膜的阻醇性能较差;二是阳极催化剂对甲醇氧化反应的活性低。本论文在新型阻醇导电膜材料方面进行了新的尝试。 杂多酸是已知常温下质子导电率最高的无机酸,被认为可用于燃料电池的新型固体电解质膜中。但顾虑到杂多酸的可溶性,人们的有关研究只限于针对氢氧型质子交换膜燃料电池,我们则首先考虑了其用于直接液体甲醇燃料电池的可能性。利用聚合物上官能团与杂多酸的相互作用,成功制备了可在甲醇水溶液中稳定存在的三类新型无机-有机质子导电复合膜:杂多酸掺杂聚乙烯醇复合膜(HPAs/PVA)、磷钨酸掺杂磺化聚醚醚酮(PWA/SPEEK)复合膜和磷钨酸掺杂磺化酚酞型聚醚砜(PWA/SPES-C)复合膜。研究了杂多酸的种类、杂多酸的掺杂量、工作温度等因素对这些无机-有机复合膜的机械、导电及阻醇性能的影响。实验结果发现,杂多酸的掺入,可很好改善复合膜的导电性能,使其导电性能在高温下优于Nafion? 115膜;且复合膜的甲醇透过系数均在10-7cm2/s,比Nafion? 115膜低一个数量级,具有良好的阻醇性能。 制备了不同磺化度的SPEEK和SPES-C膜,并首次考察了这二类新型膜用于DMFC的可行性。实验结果发现,磺化度为46.71%的SPEEK膜和磺化度为70.21%的SPES-C膜在高温下的电导率在10-2S/cm,与Nafion? 115膜电导率相当;且膜的甲醇透过系数(10-7cm2/s)比Nafion? 115膜低一个数量级,具有良好的阻醇性能。80℃下,以磺化度为46.71%的SPEEK膜为电解质组装的DMFC的最大功率密度为57.5mW/cm2,优于Nafion? 115膜(49mW/cm2)。 首次研究了不同预处理方法对SPEEK膜的电导率、甲醇透过系数和电池性能影响。发现残留DMF将与SPEEK中-SO3H基团相互作用,降低SPEEK膜的质子化程度,进而影响膜的导电及阻醇性能。 为了解决DMFC阳极催化剂成本高、易中毒等问题,本文首次提出DMFC采用碱性电解质工作的设想,并对新型阴离子交换膜进行前期研究。通过氯甲基化、胺化、水解等反应,制得了OH型季胺化酚酞型聚醚砜阴离子交换膜。室温下,膜在NaOH水溶液中的离子电导率为10-4S/cm。膜的甲醇透过系数在10-8cm2/s,具有较好的阻醇性能。
【学位授予单位】:天津大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2003
【分类号】:TM911.4

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【引证文献】
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【参考文献】
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7 张志然;沈春晖;潘牧;袁润章;;石墨与高铝水泥基复合材料双极板的性能研究[A];第七届全国氢能学术会议专辑[C];2006年
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9 尚斌;顾军;于涛;邹志刚;;质子交换膜燃料电池催化剂研究进展[A];第七届全国氢能学术会议专辑[C];2006年
10 杨座国;季雷;杨桂忠;许振良;;无机陶瓷膜支撑体制备的研究[A];上海市化学化工学会2007年度学术年会论文摘要集[C];2007年
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10 石巍;用于清除亲脂性毒物的载体膜的制备及传质机理研究[D];天津大学;2003年
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1 王明涌;碳纳米管基直接醇类燃料电池电极研究[D];湖南大学;2005年
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【同被引文献】
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中国重要会议论文全文数据库 前1条
1 吴叔青;张所波;;磺化聚苯质子传输膜的制备及性能研究[A];2005年全国高分子学术论文报告会论文摘要集[C];2005年
中国博士学位论文全文数据库 前6条
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6 邓会宁;含有杂萘联苯的聚芳醚电解质膜研究[D];天津大学;2004年
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1 俞耀伦;直接甲醇燃料电池阳极催化层的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2006年
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7 李国华;PEM燃料电池鳞片石墨/树脂复合双极板的研究[D];天津大学;2003年
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【二级引证文献】
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1 梁勇芳;磺化杂萘联苯聚芳醚质子交换膜的研究[D];大连理工大学;2007年
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2 唐永华,颜伏伍,候献军,李小毅,向禹;直接甲醇燃料电池在汽车上的应用前景分析[J];车用发动机;2005年03期
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7 张日清;周震涛;;直接甲醇燃料电池三元阳极催化剂的研制[A];电动车及新型电池学术交流会论文集[C];2003年
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3 王建高;直接甲醇燃料电池问世山东[N];中国化工报;2003年
4 庞利萍;威格斯聚醚醚酮用于牙科咬合棒[N];中国化工报;2010年
5 徐维正;直接甲醇燃料电池研究有突破[N];中国化工报;2006年
6 记者  于莘明;“直接甲醇燃料电池”将实现产业化[N];科技日报;2006年
7 李晓岩;聚醚醚酮树脂应用领域广[N];中国化工报;2002年
8 孟晶;聚醚醚酮井下衬管寿命长[N];中国化工报;2009年
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1 李磊;直接甲醇燃料电池聚合物电解质的研究[D];天津大学;2003年
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5 刘新才;可控交联聚醚醚酮的分子设计与性能研究[D];吉林大学;2004年
6 薛艳红;面向能源和环境应用的高分子膜制备基础研究[D];中国科学技术大学;2009年
7 周振华;直接甲醇燃料电池:高分散高负载铂基电催化剂的制备规律研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2003年
8 刘以成;直接甲醇燃料电池阳极催化剂研究[D];清华大学;2002年
9 宋文生;直接甲醇燃料电池用电解质膜的研究[D];天津大学;2004年
10 袁朝圣;大块非晶Nd基合金及聚醚醚酮的快速增压制备与性能研究[D];西南交通大学;2011年
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1 郑思静;直接甲醇燃料电池阴极结构研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2006年
2 俞耀伦;直接甲醇燃料电池阳极催化层的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2006年
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4 唐亚文;直接甲醇质子交换膜燃料电池阳极催化剂的研究[D];南京师范大学;2002年
5 丁宇;直接甲醇燃料电池阳极Pt基合金催化剂的研究[D];哈尔滨工程大学;2008年
6 黄韬;小型直接甲醇燃料电池双极板的研发[D];西安科技大学;2009年
7 梁振兴;直接甲醇燃料电池Nafion~(?)膜的红外光谱表征和阻醇质子交换膜的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2004年
8 夏朝阳;直接甲醇燃料电池膜电极制作及性能研究[D];武汉大学;2004年
9 吴韬;直接甲醇燃料电池用非担载催化剂的研制[D];中南大学;2007年
10 冯伟;小型直接甲醇燃料电池膜电极组件的研究开发[D];西安科技大学;2008年
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