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《天津大学》 2003年
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光催化法去除室内空气中有机污染物的研究

张前程  
【摘要】:采用四氯化钛水解法制备了超细TiO2光催化剂,并对其进行表征和活性评价。实验中考察了制备过程中的pH值和焙烧温度对催化剂的粒径、晶型及相变温度的影响,通过用乙醇热浸胶状沉淀和采取冷冻干燥方式,改善了超细粉体的团聚性,避免了硬团聚体的形成。制备过程中的加水量、pH值和加碱方式对TiO2光催化活性有影响,通过正交实验确定了TiO2的最优的制备条件。 利用过渡金属钴和稀土元素铈制备了掺杂的超细TiO2,并进行了表征和活性评价。钴掺杂和铈掺杂都可以抑制TiO2晶粒长大,使样品的粒径减小,比表面积增大。而钴掺杂对晶粒的长大有更强的抑制作用。掺杂光催化剂的活性高于纯TiO2,光催化性能变化与掺杂方法和掺杂物有关,共沉淀法的掺杂光催化剂光反应活性高于机械混和法。而其中钴掺杂光催化剂的活性又优于铈掺杂光催化剂。钴掺杂能促进锐钛矿向金红石型的转变,而掺铈对相变影响不大。 采用溶胶-凝胶法分别制备了玻璃板上的TiO2负载膜、活性炭和麦饭石上的TiO2负载催化剂,并做了电镜表征和反应性能评价。活性评价结果证明,玻璃板上负载的TiO2膜由于吸附能力差,所以不能用于气相光催化系统。麦饭石和活性炭负载的TiO2由于有较好的吸附性能,能使负载催化剂表面上反应物分子的浓度增大,所以对气相中苯的光催化降解活性都好于未经负载的TiO2。 以苯为模型反应物,考察了催化剂用量、催化剂接触面积、光强度、苯的初始浓度和系统中水分量对苯的气相光催化降解反应的影响。红外检测到苯光降解反应的中间产物是一个六元环醇,据此推测了苯的气相光催化降解可能的反应历程。通过实验并结合参考文献的结论,证明苯的气相光催化过程在不同的反应条件下遵循不同的反应历程。 建立了苯的气相光催化反应动力学方程,并通过实验,采用初始浓度法确定了动力学方程中的反应速度常数k和Langmuir吸附平衡常数 。利用所推测的动力学方程建立了气相光催化反应器的数学模型,并得到了非稳态条件下模型的解析解和数值解。比较了模型参数 对模型结果的影响。由于真实地考虑了反应速度常数在不同反应时期的变化,使模型的计算数据很好地描述了实验结果。 制备了光催化空气净化网,并应用其设计制作了光催化空气净化器。在高浓度苯污染环境中进行了净化性能评价,结果证明,所制作的光催化空气净化器有很强的净化能力,在高浓污染气体的破坏性实验中仍能保持很好的净化效果。
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