收藏本站
《天津大学》 2004年
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

甲烷部分氧化制合成气中等离子体对催化剂的改性研究

王海涛  
【摘要】:甲烷部分氧化制合成气反应(POM)具有能耗低、CO和H2选择性高、n(H2) / n(CO)的比例适合于合成甲醇及费-托合成等优点而备受关注。该过程的催化剂主要有两个系列:一类是贵金属系列,如铑、钌、铂、铱等;另一类是过渡金属镍、钴、铁等,其中以镍的催化活性最佳。然而在高温下,镍基催化剂存在积碳失活和烧结等缺陷,使其实现工业化受到限制。尽管很多学者在Ni基催化剂中加入稀土元素或碱金属以提高Ni基催化剂的活性和稳定性,一定程度上提高了其抗积炭能力,但没有取得突破性的进展。 用低温等离子体对材料进行表面改性是近年来发展很快的一项技术,它广泛应用于聚合物的表面改性。但用低温等离子体对用传统浸渍法制备的负载型金属催化剂进行表面处理的研究报道,尚不多见。本文采用低温等离子体对甲烷部分氧化制合成气反应的催化剂进行了处理。研究表明,利用等离子体对催化剂进行改性,在不改变催化剂晶体状态的情况下,使CH4的转化率和CO的选择性都有很大的提高,同时也提高了Ni基催化剂的稳定性。 由于等离子处理过程是一很复杂的过程,所以很多处理条件会影响到催化活性。对于Ni基催化剂,采用放电功率为60W和处理时间为3min时,10% Ni/(-Al2O3催化剂表现出最高的活性。等离子处理顺序(指催化剂还原前或还原后处理)和载气的种类对催化剂处理效果基本相同。另外,催化剂颗粒大小也会对等离子处理结果产生影响,颗粒越小,处理效果越明显。 为了考察等离子体处理的普适性,对贵金属Pt催化剂也进行了改性处理。研究发现,He等离子体处理Pt催化剂同样能提高Pt的分散度和催化活性而不改变催化剂的氧化还原性以及催化剂的晶相结构。因此,等离子处理负载型金属催化剂存在共同规律:即等离子处理通常情况下是表面行为,可以改变催化剂的比表面、外部形貌和金属原子的分散度,但不会对催化剂的内部结构产生影响;等离子体处理金属催化剂使其活性提高的主要原因是提高了活性金属原子的分散度。
【学位授予单位】:天津大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2004
【分类号】:TE665.3

【引证文献】
中国硕士学位论文全文数据库 前1条
1 朱艳茹;低温等离子体对镍基催化剂的改性研究[D];天津大学;2006年
【参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 金荣超,陈燕馨,李文钊,陈美龙,于春英,江义;甲烷催化部分氧化制合成气固定床反应器的热波研究[J];催化学报;1999年03期
2 余林,袁书华,田久英,王升,储伟;甲烷部分氧化制合成气载体及助剂对Ni系催化剂活性的影响[J];催化学报;2001年04期
3 宋一兵,余林,孙长勇,叶飞,方奕文,林维明;稀土Ce对制合成气用Ce-Ni/Al_2O_3催化剂活性和稳定性的影响[J];催化学报;2002年03期
4 严菁,马建新;CO选择性氧化催化剂K-Pt/γ-Al_2O_3催化剂的TPD/TPR研究[J];复旦学报(自然科学版);2003年03期
5 ;Methane Coupling Using Hydrogen Plasma and Pt/γ-Al_2O_3 Catalyst[J];Chinese Chemical Letters;2002年08期
6 季亚英,李文钊,徐恒泳,陈燕馨;流化床甲烷部分氧化制合成气Ni催化剂及助剂La的作用[J];分子催化;2001年01期
7 姜蓬勃,商永臣,史克英,魏树权,徐国林;甲烷在稀土助剂修饰的Ni/α-Al_2O_3催化剂上的解离[J];分子催化;2002年06期
8 纪敏,周美娟,毕颖丽,甄开吉,吴越;La_2O_3-Ni/SrAl_(12)O_(19)催化剂上甲烷与二氧化碳重整反应的研究[J];分子催化;1997年01期
9 严前古,于作龙,远松月;添加贵金属的Ni/α-Al_2O_3催化剂甲烷部分氧化制合成气的研究[J];高等学校化学学报;1998年04期
10 胡征;等离子体化学基础[J];化工时刊;2000年02期
中国硕士学位论文全文数据库 前1条
1 田树勋;甲烷部分氧化制合成气中Ni基催化剂的改性研究[D];天津大学;2004年
【共引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 陈珂;梁亚红;竹涛;;粒状电介质形态对介质阻挡放电特性的影响[J];环境科学与管理;2008年08期
2 陈森;陈英;;低温等离子体引发的涤纶织物的接枝改性[J];北京服装学院学报(自然科学版);2007年03期
3 张春明;房宽峻;沈安京;张永烨;;少量氩气对等离子体处理涤纶喷墨印花的影响[J];北京服装学院学报(自然科学版);2008年04期
4 朱益民;孔祥鹏;张曼霞;孙培廷;;多针对板电晕放电中针尖半径对伏—安特性影响[J];北京理工大学学报;2005年S1期
5 付亚波;陈强;葛袁静;;等离子体制备低表面能薄膜性能研究[J];北京理工大学学报;2005年S1期
6 胡又平;李格升;缪劲松;严立;范世东;高孝洪;;锥齿形电极介质阻挡放电特性的研究[J];北京理工大学学报;2008年11期
7 王振民,黄石生,薛家祥,余文松,邓永翔;等离子喷涂设备的现状与进展[J];中国表面工程;2000年04期
8 杨隽,汪建华;低温等离子体技术制备有机薄膜的研究进展[J];表面技术;2004年06期
9 褚国红;殷晓梅;李辉;张立彬;张书香;;CPP薄膜表面的氟等离子体聚合及其亲水性研究[J];表面技术;2007年06期
10 段忠清;张宝霞;王泽华;;等离子喷涂Cr_2O_3-8%TiO_2涂层参数优化研究[J];表面技术;2008年04期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 孙伟;;STERRAD 100S低温过氧化氢等离子灭菌系统的工作原理及偶发性故障维修[A];2011年浙江省医学会医学工程学分会第九届学术年会论文汇编[C];2011年
2 胡文娟;谢芬艳;付亚波;陈强;翁静;;RF-PECVD聚合类聚乙烯氧(PEO-like)薄膜的蛋白质吸附性研究[A];第十三届全国等离子体科学技术会议论文集[C];2007年
3 王保伟;杨宽辉;严义刚;刘永卫;许根慧;;甲烷介质阻挡放电转化的研究[A];第十三届全国等离子体科学技术会议论文集[C];2007年
4 吴争鸣;;21世纪的前沿科技——等离子体技术和工艺[A];第四届高新技术用硅质材料及石英制品技术与市场研讨会论文集[C];2006年
5 王德禧;;低温等离子体在聚合物材料中的应用[A];2005塑料助剂生产与应用技术信息交流会论文集[C];2005年
6 陈珂;梁亚红;;板状电介质对阻挡放电的影响分析[A];第十三届中国电除尘学术会议论文集[C];2009年
7 尚绍环;;统计过程控制在充气开关管生产中的应用[A];中国工程物理研究院第七届电子技术青年学术交流会论文集[C];2005年
8 郑阔海;杨生胜;李中华;赵琳;陈益峰;;实用化原子氧防护涂层制备工艺研究[A];第三届空间材料及其应用技术学术交流会论文集[C];2011年
9 杜鹏;许明明;;不同填充物的紫外灯与环境温度的实验对比与分析[A];中国长三角照明科技论坛论文集[C];2004年
10 冯祥芬;朱绍龙;侯惠奇;;平面型氙准分子灯特性及其在降解水相枣红中的应用[A];中国长三角照明科技论坛论文集[C];2004年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 王兴权;介质阻挡放电降解甲基紫废水及尾气中NO_x的光谱分析及机理研究[D];长春理工大学;2010年
2 黄丽萍;电晕放电与光催化协同净化室内空气研究[D];大连海事大学;2010年
3 张春明;常压等离子体处理涤纶织物的颜料喷墨印花性能研究[D];江南大学;2010年
4 依成武;新型横向极板电除尘器研究[D];江苏大学;2010年
5 陈琳;低温等离子体催化氧化甲烷合成甲醇的应用基础研究[D];浙江大学;2010年
6 徐飞;脉冲放电电凝并结合碱液吸收烟气多种污染物协同脱除研究[D];浙江大学;2009年
7 高静;流化床中甲烷临氧自然重整的镍基催化剂及反应机理研究(附:甘油选择性催化氧化初探)[D];浙江大学;2009年
8 杨平;常压等离子体聚合共轭聚合物荧光纳米颗粒的研究[D];东华大学;2010年
9 殷毅;折叠型双脉冲—长脉冲调制器及其激光触发技术研究[D];国防科学技术大学;2010年
10 王春莹;聚酯低温等离子体表面改性及喷墨印花应用性能研究[D];江南大学;2011年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 王茜;空气电离生成气对黄瓜储藏品质影响的研究[D];华中农业大学;2010年
2 秦风;辉光放电触发赝火花开关特性研究[D];中国工程物理研究院;2010年
3 郭艳花;DBD等离子体导电特性研究[D];郑州大学;2010年
4 王天威;液体电极沿面放电等离子体灭活大肠杆菌的研究[D];大连理工大学;2010年
5 武启;常压射频容性放电氩等离子体中活性气体对放电特性的影响[D];大连理工大学;2010年
6 王友旭;介质阻挡放电用高频高压电源的研制[D];大连理工大学;2010年
7 那刚;线筒式脉冲电晕放电对混合VOCs降解的研究[D];大连理工大学;2010年
8 余秋梅;介质阻挡放电降解染料废水的实验研究[D];南昌大学;2010年
9 程静怡;三价钴氨络合物催化还原中活性炭改性的研究[D];华东理工大学;2011年
10 徐超;基于J-103H催化剂的合成气甲烷化研究[D];华东理工大学;2011年
【同被引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 张兆斌,余长春,沈师孔;甲烷部分氧化制合成气的La_2O_3助Ni/MgAl_2O_4催化剂[J];催化学报;2000年01期
2 李春义,余长春,沈师孔;Ni/Al_2O_3催化剂上CH_4部分氧化制合成气反应积碳的原因[J];催化学报;2001年04期
3 路勇,邓存,丁雪加,沈师孔;Ni/Al_2O_3催化剂上甲烷部分氧化制合成气[J];催化学报;1996年01期
4 沈师孔,李春义,余长春;Ni/Al_2O_3催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应机理[J];催化学报;1998年04期
5 曹立新,陈燕馨,李文钊;Ni系列催化剂上甲烷直接氧化制合成气[J];分子催化;1994年05期
6 纪敏,周美娟,毕颖丽,甄开吉,吴越;Ni/γ-Al_2O_3,Ni/MgO,Ni/SiO_2催化剂上甲烷与二氧化碳重整反应的研究[J];分子催化;1997年01期
7 林立中;直流辉光放电等离子体特性研究[J];福州大学学报(自然科学版);1999年04期
8 孙岩洲,邱毓昌,丁卫东;电源频率对介质阻挡放电的影响[J];高电压技术;2002年11期
9 胡征;等离子体化学基础[J];化工时刊;1999年10期
10 严前古,高利珍,储伟,于作龙,远松月;甲烷部分氧化制合成气Pt-Ni/Al_2O_3催化剂的研究[J];化学学报;1998年10期
中国硕士学位论文全文数据库 前1条
1 田树勋;甲烷部分氧化制合成气中Ni基催化剂的改性研究[D];天津大学;2004年
【二级引证文献】
中国期刊全文数据库 前1条
1 欧阳杰宏;林俊敏;刘有发;付名利;黄碧纯;吴军良;陈礼敏;叶代启;;用于碳烟燃烧的Cu_(0.05)Ce_(0.95)O催化剂活性氧物种的研究——等离子体的强化效应[J];中国环境科学;2013年02期
中国硕士学位论文全文数据库 前1条
1 欧阳杰宏;等离子体对铜铈复合氧化物催化氧化碳烟的强化效应研究[D];华南理工大学;2012年
【二级参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 冯良波,陈英武;γ-Al_2O_3表面电子授受中心的考察[J];催化学报;1981年04期
2 吴大新,朱卉,郭慎独;稀土氧化物对镍的分散作用及镍催化剂的甲烷化活性[J];催化学报;1987年02期
3 杨锡尧,刘佳,庞礼;氧化物添加剂对Pt/η-Al_2O_3的电子调变效应[J];催化学报;1987年03期
4 刘光明,邱发礼,郭慎独;重稀土助剂改善甲烷水蒸汽转化催化剂抗析炭性能的机理研究[J];催化学报;1990年01期
5 卢冠忠,汪仁;氧化铈在非贵金属氧化物催化剂中的作用——Ⅰ.铜和铈负载型氧化物中的氧的性能[J];催化学报;1991年02期
6 胡泽善,张量渠,郭慎独;La_2O_3对天然气蒸汽转化Ni/α-Al_2O_3催化剂性能的影响[J];催化学报;1992年02期
7 金荣超,陈燕馨,李文钊,陈美龙,于春英,江义;甲烷催化部分氧化制合成气固定床反应器的热波研究[J];催化学报;1999年03期
8 宫为民,张秀玲,朱爱民,代斌,张报安,邓新禄,张家良,陆文祺;用冷等离子体技术制备TiO_2/γ-Al_2O_3催化剂的方法[J];催化学报;1999年05期
9 张兆斌,余长春,沈师孔;甲烷部分氧化制合成气的La_2O_3助Ni/MgAl_2O_4催化剂[J];催化学报;2000年01期
10 季亚英,李文钊,徐恒泳,陈燕馨,于春英,于丰云;不同前驱物对Ni催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应的影响[J];催化学报;2000年05期
中国知网广告投放
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62791813
  • 010-62985026