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负载型PI-ZrO_2杂化膜的制备及其在C_3H_8和CO_2制C_3H_6催化反应中的应用

郭俊宝  
【摘要】:本研究采用固态粒子烧结法制备了K-M(硅藻土-莫来石)陶瓷膜支撑体,采用溶胶-凝胶法制备了K-M陶瓷膜支撑体负载的过渡层SiO2膜,溶胶-凝胶法制备了PI-ZrO2杂化顶层膜。使用TG-DTA、SEM、XRD、IR、BET以及气体的渗透性实验等方法对所制备的支撑体、过渡层和顶层膜进行了观察与测试。研究结果表明,负载型SiO2膜和顶层杂化膜成膜状况良好,层间结合紧密,孔径分布较集中。顶层杂化膜中无机相ZrO2的含量对杂化膜材料的耐热性有很大影响,存在一个最佳的含量。ZrO2与PI存在不同的杂化方式,ZrO2含量与杂化方式有关,ZrO2含量较大时容易聚集生成较大的颗粒,对杂化膜材料会产生负面影响。所制备的杂化材料孔径较小,分布较集中。杂化膜对丙烷/丙烯混合气体的分离因子为1.5。 以化学改性方法制备MoO3-SiO2(MoSiO)表面复合物作为载体,制得了Pd-Cu/MoSiO催化剂。研究了CO2氧化丙烷脱氢制丙烯的常规催化反应和膜催化反应性能,在600℃条件下,C3H8转化率达26.94%,C3H6选择性达78.34%。通过催化剂的物化性质、化学吸附性质与反应性能的关联,讨论了反应的机理和影响催化性能的基本因素。 考察了以PI-ZrO2/SiO2/K-M复合杂化膜为反应器,以Pd-Cu/MoSiO为催化剂,CO2部分氧化丙烷制丙烯的膜催化反应性能。结果表明,在相同的反应条件下,膜催化反应的转化率均高于常规催化反应。在400℃,空速1200h-1、0.1MPa、 CO2/C3H8=1,吹扫气流速60ml/min的条件下,膜催化反应的转化率为7.55%,比常规催化反应高出1.12%,选择性为95.77%,比常规催化反应高2.55%。


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