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《天津大学》 2004年
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催化精馏专用填料型固体酸催化剂的制备研究

杜长海  
【摘要】:催化精馏是一种新的化工过程强化技术,但目前大多数的工作主要集中于催 化精馏的应用方面,而对催化精馏用催化剂则研究的较少。本文的目的是开发研 制一种新型催化精馏专用填料型固体酸催化剂。 采用铝阳极氧化法制备了填料型 Al2O3-Al 载体,通过改变阳极氧化工艺条 件可以调节 Al2O3-Al 载体的氧化膜厚度、孔径及比表面积的大小,XRD 实验表明, 所制备的载体氧化膜为无定形结构,与制备工艺条件无关。 研制了新型催化精馏专用填料型 SO4 /Al2O3-Al 固体酸催化剂,利用 XPS、 2- BET、XRD、NH3-TPD 等手段对其进行了表征,结果表明,载体 Al2O3 膜为无定 形结构,SO4 /Al2O3-Al 为中等酸强度的固体酸。用乙酸/乙醇酯化反应评价了该 2- 固体酸的催化性能,显示出催化剂具有较高的催化活性,且稳定性较好。 研制了新型催化精馏专用填料型 SO4 /ZrO2-Al2O3-Al 固体酸催化剂,利用 2- XRD 、 BET 、 XPS 、 NH3-TPD 等 手 段 对 其 进 行 了 表 征 , 研 究 表 明 , SO4 /ZrO2-Al2O3-Al 为中等酸强度的固体酸,ZrO2 在 Al2O3-Al 上处于高度分散 2- 状态,ZrO2的含量较少,还没有达到 ZrO2的单层分散阀值,这可能与制备方法 不同有关。其催化酯化活性高于 SO4 /Al2O3-Al 固体酸催化剂。 2- 在催化精馏实验装置上,分别以 SO4 /Al2O3-Al 及 SO4 /ZrO2-Al2O3-Al 为催 2- 2- 化精馏元件,对乙酸乙酯合成的催化精馏过程进行了研究。实验表明,所制备的 催化剂在催化精馏过程中显示出较好的催化性能。 研究了 SO4 /Al2O3-Al 和 SO4 /ZrO2-Al2O3-Al 固体酸催化填料的压降和传质 2- 2- 效率。实验表明,所制备的固体酸催化填料的压降较低,其传质效率与θ环填料 相接近,能够满足精馏的要求,可作为催化精馏元件使用。
【学位授予单位】:天津大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2004
【分类号】:TQ426

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