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《天津大学》 2004年
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催化燃烧用金属载体整体型催化剂的制备及表征

翟彦青  
【摘要】:天然气催化燃烧是一种清洁、高效的热能供应途径,金属整体催化剂用于天然气催化燃烧具有非常诱人的应用前景,但由于受到催化剂活性和粘附稳定性较低问题的影响,使其发展缓慢。制备出具有高活性和粘附稳定性的金属负载整体型催化剂是本论文的目标。本文将不同类型的催化剂(六铝酸盐、钙钛矿、复合金属氧化物)负载于金属载体上制成整体型催化剂样品,考察了载体处理条件、催化剂制备方法、催化剂负载方法、催化剂种类、coating液制备方法等因素对整体型催化剂样品粘附稳定性和催化活性等性能的影响。 镜面阳离子和Al位取代对六铝酸盐粉末催化剂的结构、比表面积、氧化还原性和催化活性有很大的影响。实验结果表明,La~(3+)比Ba~(2+)更适于作镜面阳离子,它可以有效地抑制烧结,提高活性物种的氧化态,使反应活性很高。Ce的掺杂对六铝酸盐比表面积无明显影响,Ce以CeO_2形式存在。1000℃煅烧时,Ce的掺杂对催化活性无影响,但1200℃煅烧后催化活性明显下降。对于Al位取代,Mn~(2+)能够促进六铝酸盐在较低温度下形成,有效地抑制了六铝酸盐比表面积的减小,并且Mn~(2+)离子更容易还原,使反应活性较高。 对于金属载体负载的六铝酸盐整体型催化剂样品,六铝酸盐前驱体的煅烧温度对样品增重量和粘附稳定性无明显影响,但对催化活性有很大的影响。对于样品的增重量和粘附稳定性,coating液的影响大于载体,以酸处理金属为载体和以铝溶胶sol为coating液的样品增重量最多、粘附稳定性最好。对于催化活性,直接将结晶良好的六铝酸盐负载于载体上制得的样品明显好于以结晶不完善的六铝酸盐为coating液的样品。 对于金属载体负载的钙钛矿整体型催化剂样品,在煅烧温度相同的情况下,由溶胶喷雾-分解法制得的样品具有最好的粘附稳定性,其次为溶胶涂覆法制备的样品、最低的是粉末涂覆法制备的样品; 催化活性高低顺序为:溶胶喷雾-分解法制备的样品,粉末涂覆法制备的样品、溶胶涂覆法制备的样品。 对于金属载体负载的复合氧化物整体型催化剂样品,以FC为前驱体在煅烧温度相同的情况下,含Co样品的粘附稳定性最好,含Mn的样品其次,含Cu的样品最低。800℃煅烧的含Co样品728℃就可以完全转化,而含Mn或Cu的样品780 ℃完全转化。以LaMn_2Al_(10)O_(19)或掺杂La的Al_2O_3为第二载体,Co、Mn、Ce为活性组分制得的样品在粘附稳定性和催化活性方面表现出优越的性能。第二载体种类及负载量对样品催化性能及粘附稳定性有较大的影响,活性组分的性质对催化活
【学位授予单位】:天津大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2004
【分类号】:O643.36

【引证文献】
中国期刊全文数据库 前1条
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中国博士学位论文全文数据库 前4条
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中国硕士学位论文全文数据库 前10条
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【参考文献】
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【共引文献】
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中国博士学位论文全文数据库 前10条
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中国硕士学位论文全文数据库 前10条
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【同被引文献】
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中国重要会议论文全文数据库 前2条
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中国博士学位论文全文数据库 前10条
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中国硕士学位论文全文数据库 前10条
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【二级引证文献】
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中国硕士学位论文全文数据库 前10条
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7 张婷婷;王有亮;宋雪梅;汪浩;严辉;;稀土锡酸盐系列复合氧化物Ln_2Sn_2O_7(Ln=Y,La,Pr—Yb)的合成与振动光谱研究[A];第十四届全国光散射学术会议论文摘要集[C];2007年
8 王仲鹏;王晓;王姿姿;王力;李倩;张昭良;;La/Cu掺杂LDH衍生复合氧化物催化去除碳烟和NO_x[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年
9 张天舒;沈瑜生;;锌、锡复合氧化物的制备、相组成与气敏特性间的关系[A];首届中国功能材料及其应用学术会议论文集[C];1992年
10 王晓杰;宋宇;于春玲;李煌;王永为;;钙钛矿复合氧化物锰酸盐的水热合成[A];第十一届全国青年催化学术会议论文集(下)[C];2007年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 钟科;中科院三元催化转换器系统技术通过鉴定[N];中国有色金属报;2006年
2 黄晓;一种钛基复合氧化物粉体的制备方法[N];中国有色金属报;2002年
3 郭廷杰;有利汽车尾气减排净化的钢铁技术[N];世界金属导报;2007年
4 张孟军;神奇的多层薄膜材料[N];科技日报;2003年
5 记者张蔚;我市签约项目15个投资总额近2亿元[N];柳州日报;2009年
6 本报记者 江东洲 通讯员 刘昊;让摩托车排放更清洁[N];科技日报;2005年
7 李立平;几种新的合成宝石[N];中国黄金报;2001年
8 记者 杨琳;摩托车排气净化技术成功应用[N];中国汽车报;2001年
9 廖建国;钢包用碱性滑动水口的开发[N];世界金属导报;2004年
10 陈业广 朱嘉;上海跃龙成功开发新型铈锆复合氧化物[N];中国有色金属报;2002年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 翟彦青;催化燃烧用金属载体整体型催化剂的制备及表征[D];天津大学;2004年
2 李彤;六铝酸盐及其金属基整体式催化剂的甲烷催化燃烧研究[D];天津大学;2007年
3 吴跃辉;大比表面钙钛矿型复合氧化物催化剂的合成及甲烷催化燃烧性能的研究[D];南昌大学;2008年
4 徐金光;高温催化材料制备方法及其在甲烷催化燃烧中应用的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2003年
5 乔东升;铈基复合氧化物的制备及对甲烷和CO氧化反应的催化性能研究[D];华东理工大学;2011年
6 温存;稀土氧化物催化甲烷催化燃烧反应的研究[D];华东理工大学;2011年
7 李宏峰;高表面积铈基复合氧化物的制备与催化氧化性能研究[D];华东理工大学;2011年
8 姜艳秋;壳壁上具有介孔的复合氧化物中空球的合成与表征[D];吉林大学;2005年
9 贾莉伟;乙醇汽油机动车排放特性与尾气净化催化剂研究[D];天津大学;2007年
10 刘凤敏;SnO_2及其复合氧化物气体传感器的修饰改性研究[D];吉林大学;2005年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 郭文锋;La_(1-x)Ca_xCrO_3钙钛矿型复合氧化物的GNP法合成与性能研究[D];武汉理工大学;2004年
2 刘成文;Ce_(1-x)Fe_xO_2复合氧化物的制备及其甲烷催化燃烧性能的研究[D];南昌大学;2007年
3 王群涛;复合氧化物净化柴油机排气污染物研究[D];武汉理工大学;2010年
4 戴莹莹;La-B-Sn-O(B=Mn、Fe、Co、Ni、Cu)系列复合氧化物催化剂的制备及表征[D];内蒙古大学;2008年
5 刘伟;大表面积Co系钙钛矿复合氧化物的制备及催化性能研究[D];南昌大学;2007年
6 杨忠苹;单、双层钙钛矿型催化剂的制备及化学与物理性能比较[D];内蒙古大学;2008年
7 卢周广;锆酸盐、锡酸盐系列复合氧化物超细粉体材料的调控合成、结构与性能研究[D];中南大学;2004年
8 丁佳;Co系尖晶石型复合氧化物的制备及其甲烷催化燃烧性能的研究[D];南昌大学;2008年
9 向龙;固相配位前驱体法合成纳米复合氧化物[D];新疆大学;2002年
10 赵锋;含锰复合氧化物的制备及其NO催化氧化性能[D];上海交通大学;2010年
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