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《天津大学》 2004年
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一氧化碳与亚硝酸乙酯气相催化合成碳酸二乙酯的研究

范明明  
【摘要】:碳酸二乙酯(DEC)是环境友好的绿色化学品,是重要的有机合成中间体,特别是近年来发现DEC可以作为油品的含氧添加剂,取代MTBE的使用,应用前景广阔。本文对CO常压气相催化合成碳酸二乙酯的负载型钯系催化剂及其反应的工艺条件进行了研究。 采用气相色谱-质谱联用及程序升温的方法对一氧化碳常压气相合成碳酸二乙酯反应产物进行了分析。实现了对催化剂PdCl_2-CuCl_2/AC(活性炭)上催化合成碳酸二乙酯反应的主产物碳酸二乙酯、副产物1,1-二乙氧基乙烷、乙酸乙酯、氯甲酸乙酯的定性,并从反应机理进行了解释。 在常压条件下,考察了CO气相催化合成碳酸二乙酯活性炭负载钯系催化剂的反应性能。研究表明PdCl_2-CuCl_2/AC双金属催化剂表现出良好的催化活性,碳酸二乙酯的时空收率达到490 g/(lcat h)。载体的H2还原预处理过程可有效提高催化剂活性,适当的钯铜摩尔比为1:2,较佳的Pd负载量为2.5 wt.%,采用CeCl_3、PrCl_3等物质作为助催化剂可以有效的提高催化剂的选择性和催化活性。以甲醇为溶剂、采用逐滴浸渍法制备的催化剂催化性能较为理想。 对CO常压气相催化合成碳酸二乙酯的合成工艺条件进行了考察,结果表明适宜的反应温度为378~388 K,空速范围为2500~3000 hr-1,原料气CO和C_2H_5ONO进料配比为1/1。同时,对PdCl_2-CuCl_2/AC和PdCl_2-CuCl_2-CeCl_3/AC催化剂进行了寿命的考察。 XRD和XPS表征分析结果表明,催化剂的失活与钯元素价态的改变和氯元素的流失密切相关。在催化剂活性下降的过程中,活性组分在催化剂表面有聚集迁移的倾向。
【学位授予单位】:天津大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2004
【分类号】:TQ225.24

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【引证文献】
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【参考文献】
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【共引文献】
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【同被引文献】
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