TS-1催化丁酮氨氧化过程研究
【摘要】：丁酮肟是一种性能优良的精细化学品,由于其低毒、低污染和高脱氧效果而取代联氨成为新一代的锅炉给水除氧剂,广泛应用于火力发电机组和各种蒸汽热水锅炉的防腐和钝化。TS-1分子筛是一种很有应用前景的环境友好的催化剂。TS-1催化丁酮氨氧化反应具有条件温和、反应速度快、选择性高、过程清洁等优点。本文研究了TS-1催化丁酮、H_2O_2及NH_3的氨氧化反应过程,探索了氨氧化反应条件对丁酮转化率和丁酮肟收率的影响规律、氨氧化反应的机理以及本征动力学。
反应温度、溶剂、氨酮配比和H_2O_2进料方式对丁酮的转化率和丁酮肟的选择性均有一定影响。采用醇作为溶剂,氨和丁酮的摩尔比为2.15:1,反应温度70℃,H_2O_2连续进料为反应的适宜条件。在此条件下,丁酮的转化率和丁酮肟的选择性分别达到99.12%和99.99%。
肟化反应机理为羟胺路线,即先由H_2O_2和NH_3在TS-1催化作用下生成羟胺,生成的羟胺与丁酮进行肟化反应生成丁酮肟,其中第一步为控制步骤。实验数据表明,羟胺主要在催化剂孔内形成,而丁酮与羟胺的反应主要在催化剂外表面进行。由H_2O_2和NH_3生成的羟胺的分解,会导致丁酮肟的选择性下降。
根据丁酮氨氧化的两步连串反应机理,建立了丁酮氨氧化反应本征动力学模型,根据实验数据,对动力学模型进行了参数估值,得到的动力学方程为:r_1=9.573×10~7×exp (-4.382×10~4/RT)×C_(NH_3)~(1.2375)×C_(H_2O_2)~(0.4894 )
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