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《天津大学》 2006年
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Cu/M_xO_y-TiO_2复合效应及其光催化CO_2与C_2H_4合成丙烯酸的研究

赵春  
【摘要】: 光表面催化反应是将太阳能转存为化学能的重要技术途径。本文针对其中光催化材料和光催化反应两个关键环节进行了深入研究。一方面,以Cu/MxOy-TiO_2(M=V,Cr,Fe,Zn和Cu)系列材料为研究对象,系统地探讨了复合效应对材料化学构造和能带结构匹配的影响规律;另一方面,以CO_2和C_2H_4直接合成丙烯酸这个重要的原子经济型反应为目标,深入的研究了复合氧化物负载金属光催化材料的化学构造和能带结构与其吸附性能和光催化反应活性的关联。 1.采用溶胶凝胶法制备了MxOy-TiO_2系列二元复合氧化物,并通过Raman、IR、XRD、TPR、XPS等实验技术对其进行表征。研究结果表明,V2O5-TiO_2和Cr_2O_3-TiO_2体系中两种氧化物之间形成了明显的过渡层TiVO4和(Cr0.88Ti0.12)_2O_3;Fe_2O_3-TiO_2体系中部分Fe3+离子进入TiO_2晶格,促使其发生相变,使TiO_2(A,R和B)三种晶相共存;ZnO-TiO_2中没有出现ZnO晶相,而是形成了ZnTiO3(C)和ZnTiO3(T)晶相与TiO_2(A)共存;CuO-TiO_2中两种氧化物间的作用较弱,仅以CuO和TiO_2(A)的形式存在。根据实验结果,总结出复合材料的结构特点,并提出化学构造的模型。 2.采用紫外-可见光漫反射实验与Kubella-munk函数相结合的方式研究了二元复合氧化物的吸光性能和能带结构。实验结果表明,MxOy与TiO_2复合可以明显改善材料的吸光性能,不仅使其紫外吸收限发生红移,而且还增强了对可见光的吸收。中间过渡层的形成一方面为光生载流子的转移提供通道,另一方面还可以作为光生载流子的捕获位,从而强化其分离效果并为反应提供多种能量的活性电子。根据实验结果,总结了复合材料的光响应性能,并给出能带结构的模型。 3.采用溶胶凝胶和浸渍还原相结合的方式制备了金属负载型复合氧化物Cu/ZnFe2O4-TiO_2、Cu/V2O5-TiO_2、Cu/Cr_2O_3-TiO_2、Cu/Fe_2O_3-TiO_2和Cu/ZnO-TiO_2,将其用于光催化CO_2与C_2H_4直接合成丙烯酸的反应中,并通过DTA-TG、TEM、Raman、IR、XRD和TPR等实验技术对其进行表征。实验结果表明,这五种光催化材料粒径分布均匀,均处于纳米级别。金属Cu被彻底还原,并以高度分散的状态存在于材料表面,对复合氧化物的表面组成和结构影响较小。但是在Cu/Fe_2O_3-TiO_2和Cu/V2O5-TiO_2材料中,由于Fe_2O_3和V2O5微晶的粒径较小,金属Cu较难负载于其上。 4.五种复合光催化材料均具有优异的吸光性能,对波长小于400nm的紫外
【学位授予单位】:天津大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2006
【分类号】:O644.1

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【参考文献】
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