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《天津大学》 2006年
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过氧钛系溶胶制备TiO_2薄膜及结构表征、掺杂和可见光化研究

戈磊  
【摘要】: 针对TiO_2光催化氧化技术中存在的光催化量子效率低,吸收和利用可见光谱范围有限等问题,本文以廉价无机盐TiOSO_4为原料,采用过氧化氢胶溶、压力釜和回流处理制备了全新的过氧钛系PTA、AS和RS溶胶,对溶胶的性质和制备过程进行了讨论。以上述三种溶胶为前驱体制备了纳米TiO_2光催化薄膜,通过各种表征手段详细研究了工艺参数对薄膜的结构、组成、吸光性能及光催化活性的影响。采用Fe、W、Ag、Pd四种金属元素和新型窄带半导体InVO4对TiO_2薄膜进行了掺杂修饰,研究了掺杂对TiO_2薄膜结构、组成以及紫外和可见光催化性能的影响,探讨了掺杂实现TiO_2薄膜可见光化的机理。 三种过氧钛系溶胶均能稳定存在,其中PTA溶胶pH值呈中性、透明状,对PTA溶胶的形成过程进行了讨论,表明PTA溶胶是由过氧钛酸多聚体离子组成的带有负电荷的胶粒分散在水中构成。而AS和RS溶胶则为弱碱性、半透明状,溶胶中含有针状锐钛矿TiO_2晶粒,晶粒间以过氧钛酸胶粒的负电荷互斥作用稳定存在。从水热化学和结晶学的角度分析了AS溶胶在水热条件下形成的过程,解释了针状锐钛矿晶粒形成的原因,并分析了AS和RS溶胶的不同形成过程。由三种过氧钛系溶胶制备的TiO_2薄膜均为透明状,薄膜表面均匀致密。对甲基橙的光催化降解结果表明,由三种溶胶制备的TiO_2薄膜对甲基橙均显示出良好的降解效果,经处理后的AS和RS溶胶有效地降低了薄膜的热处理温度。RS溶胶经低温干燥即制备了具有良好可见光活性的TiO_2薄膜,从过氧钛酸分子敏化的观点出发解释了产生可见光活性的原因。 通过Fe、W、Ag、Pd的掺杂修饰使TiO_2薄膜在可见光区的吸收增强,扩展了光谱的响应波长范围,提高了薄膜的紫外光和可见光催化活性,对掺杂修饰的机理进行了讨论。新型窄带半导体InVO4的掺杂显著提高了TiO_2薄膜的可见光活性,UV-Vis光谱的吸收带边红移至了可见光区。InVO4的加入与TiO_2形成了异质结,光照时InVO4价带电子被激发并注入到TiO_2导带,提高了光生载流子的分离效率和薄膜的可见光活性。采用贵金属对复合薄膜进行修饰后,薄膜对甲基橙的脱色率明显增加,对双掺杂薄膜可见光活性的机理进行了讨论,认为双掺杂薄膜中的贵金属Ag,Pd和半导体InVO4在可见光催化过程中具有相互独立的活性位,它们在可见光催化过程中所起的作用相叠加使得薄膜的可见光活性得到了进一步提高。
【学位授予单位】:天津大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2006
【分类号】:TB383.2

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