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电晕放电二甲醚分解制氢

谢波  
【摘要】: 二甲醚是一种安全、廉价、易操作的储氢方式,它的来源不依赖于石油,是目前、也是未来中小规模制氢的重要原料,在燃料电池中有重要的应用。等离子体法二甲醚制氢可以不使用催化剂,可以在比较低的环境温度、极短的时间、较小的反应空间内发生反应,生成氢气,是多变条件下小规模生产氢气的理想选择。本论文工作研究在电晕放电形式下二甲醚分解制氢的反应特性,力图开拓一条利用冷等离子体放电进行二甲醚转化,不依赖催化剂的制氢工艺路线。 在研究中涉及了大量的等离子体的物理过程,本文从化学反应的角度研究了电晕放电的物理性质,建立了一套可实时监控放电过程的测量装置,对放电电压、电流等基本物理参数进行测量。 在电晕放电条件下,二甲醚直接转化制氢。反应的产物包括一氧化碳、氢气和积炭。二甲醚的最佳流速是27.4ml/min,添加氩气可以明显提高产氢率。试验还发现不同性质的电晕放电二甲醚转化率不同,由大到小的顺序是:三角正弦正弦≥方波锯齿波,对能耗的影响为:正弦三角正弦方波锯齿波。 论文进一步研究了电晕放电水蒸气重整制氢。水蒸气可以消除积炭,提高系统的稳定性。适量的水蒸气有利于提高二甲醚的转化率、氢气的选择性以及降低制氢的能耗。过高的水蒸气流速会导致二甲醚转化率的降低。水蒸气的最佳流速为31.0ml/min。对于交流放电,适宜的放电频率为1kHz,可以获得最低的制氢能耗。水蒸气重整制氢反应中,交流电波形对二甲醚转化率的影响为:正弦波形三角正弦波形锯齿波形方波;对于制氢能耗的影响为:正弦波形方波三角正弦波形锯齿波形。 论文接下来研究了电晕放电二甲醚部分氧化制氢。通入适量的氧气可以提高二甲醚的转化率,二甲醚和氧气的流速比为1:1比较合适,不仅可以提高氢气的选择性,而且利于降低制氢能耗。对于交流放电,适宜的放电频率为1kHz,可以获得最低的制氢能耗。二甲醚部分氧化制氢反应中,交流电波形对二甲醚转化率的影响为:三角正弦波形正弦波形方波锯齿波形;对于制氢能耗的影响为:正弦波形方波三角正弦波形锯齿波形。


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