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《天津大学》 2006年
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等离子体法制备甲烷转化高效催化剂的表征

程党国  
【摘要】: 与石油和煤炭相比较,天然气具有终极储量大、分布广泛和价格低廉等优点。同时,随着世界各国对环保的要求更加严格,天然气作为“环境友好”的能源,在三大支柱性能源中显示出了越来越重要的作用。因此,天然气的综合开发利用,正日益受到世界范围内的广泛重视。天然气的主要组成成分是甲烷,作为天然气间接转化的甲烷催化燃烧和间接转化的甲烷-二氧化碳重整,己成为目前天然气转化研究领域中的两个热点。但是目前用于这两个体系的催化剂的催化活性、稳定性仍不能满足实际的要求。因此,本文将通过辉光放电等离子体制备甲烷催化燃烧的Pd/HZSM-5和甲烷-二氧化碳重整的Ni/Al_2O_3两个催化剂,以期能够改善它们的低温活性和稳定性。同时,探索等离子体法制备负载型金属催化剂的特点。 等离子体法制备过程包括:浸渍、等离子体处理、焙烧。等离子体法制备Pd/HZSM-5催化剂,在甲烷燃烧反应中,催化剂在分散度、催化活性、稳定性能方面比常规法制备的催化剂高很多,尤其是在低负载量0.5%的时候。通过等离子体法制备的低负载量的催化剂,可以获得与常规法制备的高负载量催化剂的相同的活性。 对Pd/HZSM-5催化剂表征结果发现,等离子体处理可以将负载的氯化钯还原为分散度很高的单质钯。在经过焙烧后,这些金属钯会在载体表面形成结构完整、分散度较好的四方体氧化钯。而这些氧化钯在经过反应后,结构没有发生变化,也没有明显团聚。 在制备Ni/Al_2O_3催化剂的过程中发现,等离子体处理只是将负载的金属盐硝酸镍分解为氧化镍,形成的的氧化镍与载体发生相互作用。这个相互作用限制了焙烧过程中金属颗粒的团聚,增强了金属与载体的相互作用,提高了金属的分散度。从而使得催化剂在甲烷-二氧化碳重整过程中表现出很好的稳定性和低温活性。对反应后催化剂的积碳研究发现,等离子体法制备的催化剂上没有引起催化剂失活的积碳类型,而且催化剂的积碳也不是很严重。 将等离子体处理催化剂过程中的放电现象和处理过程对制备催化剂的影响联系起来,对等离子体制备催化剂的特点进行了分析。催化剂会影响等离子体的放电特性,等离子体处理则影响负载金属的化学和物理状态,对载体的结构影响不大。等离子体可以快速分解金属化合物,其机理为碰撞机理:化学键在库仑力和电场作用下极化变形,外界高能粒子的碰撞使化学键断裂。部分金属可以被等离子体还原,还原的机理则是静电还原:金属化合物在表面吸附电子的作用下被还原为金属。金属离子能否被还原取决于其离子对的标准电极电势:电极电势为正值的可以被还原而电极电势为负值的则不能。等离子体处理可以还原的催化剂,由于还原生成的金属之间距离较大,在焙烧后分散度依然很好;等离子体处理不能还原的催化剂,分解形成的金属氧化物与载体发生相互作用,从而限制了其在焙烧过程中的团聚。
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