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石墨化沥青基超细炭粉负载Pt基电催化剂的研究

贾荣利  
【摘要】: 直接甲醇燃料电池(DMFC)具有能量密度高、操作温度低等优点,尤其是使用液体燃料更能够降低DMFC系统装置的复杂性,因此被认为是便携式移动移动电源的首选。DMFC阳极主要是使用炭载铂或炭载铂合金作为电催化剂。但是,由于在阳极催化甲醇氧化脱H的过程会产生CO而吸附在催化剂的表面活性位上,从而降低了甲醇电氧化的速率。因此,制备高活性的阳极电催化剂是提高DMFC性能的关键因素之一。 沥青基超细炭粉(PCSP)是在碳质中间相的成核和中间相小球体的形成过程中,从含有中间相球体的中间相沥青中分离中间相炭微球(MCMB)的同时获得了大量的粒径小于1.0μm的小的碳质颗粒,是碳质中间相球体形成和长大的构筑单元。除我们课题组外,还没有发现其它的关于对此类炭材料研究方面的相关报道。由于缺少对PCSP性质的深刻认识和实际应用方面的基础研究,MCMB工业化生产过程中生成了大量的PCSP副产品目前没有任何应用的价值。为了能够将PCSP加以有效利用、降低DMFC的成本、提高DMFC阳极电催化剂性能,本文采用石墨化沥青基超细炭粉(GPCSP)作为一种新型的Pt基电催化剂的载体进行了基础性研究,并期望GPCSP的特殊性质能够提高Pt基电催化剂的甲醇电氧化性能。 首先利用KOH活化、HNO3氧化、空气氧化和高温N2处理等方式对GPCSP进行了前处理。KOH活化、HNO3氧化和空气氧化处理后,GPCSP的比表面积均有不同程度的增加,并且在GPCSP表面形成了一定数量的含氧官能团;高温N2处理后,GPCSP比表面积变化不大,石墨化程度得到增加,表面含氧官能团的数量明显降低。 10 wt% Pt/GPCSP电催化剂的甲醇电氧化实验结果显示,未经过前处理的GPCSP为载体的Pt/S0电催化剂的活性比以Vulcan XC-72炭黑为载体的Pt/CB电催化剂的活性高出30 %,达到850 mA·mgPt-1。Pt/GPCSP电催化剂显示更高甲醇电氧化活性的原因是由于GPCSP载体具有特殊的性能,如高的导电性能和石墨化程度等。同时,载体的前处理对Pt/GPCSP电催化剂的的活性都有不同程度的影响,其中Pt/SKN系列电催化剂的活性最高。Pt/GPCSP电催化剂经过300℃处理后,活性稍微有些降低;而经过900℃处理后,活性降低一倍以上。10 wt(Pt+Ru)% Pt-Ru/GPCSP合金电催化剂中Pt:Ru原子比都接近85:15,Pt-Ru合金相中Ru的含量为1-2 %左右,大量的Ru是以非晶态Ru氧化物的形式存在。甲醇电氧化实验结果显示,Pt-Ru/S0合金电催化剂的活性比Pt-Ru/CB合金电催化剂高23 %,比Pt/S0电催化剂高110 %,达到1790 mA·mgPt-1。Pt-Ru/SKN系列电催化剂具有最高的活性。Pt-Ru/GPCSP合金电催化剂经过300℃处理后,活性有所增加;经过900℃处理后,活性明显降低。 10 wt(Pt+Co)% Pt-Co/GPCSP合金电催化剂中Pt:Co原子比都接近80:20,Pt-Co合金相中Co的含量为3-4 %左右,大量的Co是以非晶态Co氧化物的形式存在。甲醇电氧化实验结果显示,Pt-Co/S0合金电催化剂的活性比Pt-Co/CB合金电催化剂高20 %,比Pt/S0电催化剂高136 %,达到2010 mA·mgPt-1。Pt-Co/SKN系列电催化剂具有最高的活性。Pt-Co/GPCSP合金电催化剂经过300℃处理后,活性有所增加;经过900℃处理后,活性明显降低。


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