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《天津大学》 2005年
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尖晶石型锰酸锂正极材料的合成及电化学性能研究

卢星河  
【摘要】: 锂离子电池因质量比容量大、平均开路电压高和循环寿命长等优点已广泛应用于移动、便携式电器。目前锂离子电池的正极材料主要采用层状钴酸锂。由于钴资源的短缺、大电流充放电和高温环境使用的不安全因素,研究开发新一代高性能正极材料成为一项重要课题。尖晶石型LiMn_2O_4材料具有原料资源丰富、易制备和环境友好等优点,特别是因为充放电电压高、循环性能好、比容量高和使用安全等优良的电化学性能,该材料成为本研究的重点: 本研究首先对尖晶石型锰酸锂正极材料的研究现状、存在问题和解决方案等进行了较系统的探讨,先后制定了多项改善和提高尖晶石型锰酸锂电化学性能的措施。合成研究了分别和同时掺杂阴、阳离子正极材料Li_(1.02)M_xMn_(2-x)Q_yO_(4-y)的充放电比容量、循环性能、高温(55℃)性能和大电流充放电性能等,表征了合成材料的晶体结构、表观形态、粒径及粒径分布规律,进一步探讨了表面包覆(修饰)改性和电解液及其组成对锰酸锂正极材料的作用和影响。 以实验室合成的尖晶石型锰酸锂LiCo_xCr_yMn_(2-x-y)O_4材料为母体材料,以SiO_2和Al_2O_3为包覆剂,经一系列工艺过程得到Al-Si(复合)表面包覆改性材料。经100次充放电循环测试,常温(20℃)下,表面包覆后的材料放电容量保持率为93.25%,高于未包覆36.35个百分点(未包覆材料的容量保持率56.9%);高温(55℃)下,未包覆材料的放电容量保持率26.17%,包覆材料的放电容量保持率仍高达84.84%,包覆效果明显; 以预处理+高温固相法合成了Li_(1.02)Co_(0.02)Cr_(0.01)La_(0.01)Mn_(1.96)F_(0.02_O_(3.98)阴阳离子复合掺杂材料。以此材料作正极材料、金属锂作负极材料组装成扣式2032电池,经100次充放电循环后表现出较好的循环性能:充放电比容量(120.9/119.7~112.9/112.4 mAh/g)保持率在93.9%以上;充首次充放电效率达99.0%; 采用高温固相法合成了掺杂稀土镧的尖晶石型Li_(1.02)La_xMn_(2-x)O_4材料并对其进行了深入研究。发现:当掺杂量x≤0.01时呈现良好的尖晶石型结构,当x = 0.02时已有杂质相LaMnO_3产生,此结论与通常掺杂Co~(3+)、Cr~(3+)、Al~(3+)等离子的情况不一样,说明掺杂元素离子半径对尖晶石锰酸锂的结构影响很大。
【学位授予单位】:天津大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2005
【分类号】:TM912

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