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《天津大学》 2006年
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等离子体二甲醚转化研究

王育  
【摘要】: 二甲醚是“气变油”工艺的三种重要合成燃料(费托合成油、二甲醚、甲醇)之一。二甲醚可从资源丰富的煤、天然气和生物质等转化制合成气,再通过合成气转化制得。二甲醚已被广泛用于气溶胶。二甲醚的十六烷值(约55)高于普通柴油,是一种良好的车用代用清洁燃料。因此二甲醚有可能成为一种重要的新能源和化学合成中间体。 等离子体含有大量离子、电子、激发态物质、自由基等化学活性物质,很多常规条件下很难实现的反应能够在等离子体条件下一步直接高效转化。但目前由于对等离子体化学反应机理认识不足,如何提高等离子体有机合成产物(特别是液相选择性)选择性仍然是一个很大的挑战。本研究首次利用二甲醚的气溶胶特性,将二甲醚引入等离子体共反应系统,获得了目前国际上等离子体气转液研究取得的最高液相产物选择性(高达58%)。如在温度1000C、大气压力下,等离子体输入功率50W、气体流速40 SCCM、甲烷二甲醚进料比为1时,等离子体共转化甲烷二甲醚生成液相产品总选择性达到51.8%,一步直接合成出高附加值产品,包括多甲氧基烷烃,其中二甲氧基甲烷和二甲氧基乙烷的选择性最高分别达到6.2%和14.0%,为替代以甲醛为反应物的合成多甲氧基烷烃路线提供了新途径。 由于二甲醚的气溶胶特性,研究还发现介质阻挡气体放电等离子体二甲醚共转化产物分布与其他低碳烷烃、醇类转化体系相比有很大不同:1)一般等离子体低碳烷烃、醇类转化反应遵循自由基碳链增长机理,碳链可增长至C7以上,而介质阻挡气体放电等离子体二甲醚转化体系碳链增长到C3就截止;2)与甲醇、乙醇等离子体转化相比,二甲醚等离子体共转化反应液相产物主要是自由基复合产物二甲氧基化合物,而前两者主要是氧化产物,甲醇反应中酸类产物较多,乙醇反应中醛酮类产物较多。 本文还对等离子体处理制备钒氧化物催化剂应用于二甲醚催化燃烧体系进行了研究(二甲醚等离子体转化的间接法)。研究表明,等离子体处理后,5wt%V/γ-Al2O3催化剂表面分散度有所提高,表面V/Al提高了12.7%;5wt%V/HZSM-5催化剂经过等离子体处理后,表面钒的浓度提高了1.75倍,分散性大幅度提高,V/Al提高了7.88倍,V/Si提高了2.09倍。等离子体处理制备的5wt%V/ Al2O3催化剂具有良好的低温活性,二甲醚完全转化的温度由823K降低到773K,相同活性下反应温度降低了50 K。
【学位授予单位】:天津大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2006
【分类号】:TQ223.24

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【引证文献】
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1 周彩荣;于欣;杨勇高;王海峰;;常压DBD等离子体法气相苯加氢反应的研究[J];郑州大学学报(工学版);2012年04期
【参考文献】
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1 王世忠,Tatsumi ISHIHARA;二甲醚的电催化氧化反应[J];催化学报;2003年09期
2 黄秀敏,徐奕德,申文杰;负载型MoO_x和VO_x催化剂上二甲醚选择氧化制甲醛反应[J];催化学报;2004年04期
3 胡蓉蓉,钟顺和;负载型复合半导体V_2O_5-TiO_2/SiO_2表面V_2_O5和TiO_2的相互修饰作用[J];催化学报;2005年01期
4 毛东森,张斌,宋庆英,杨为民,陈庆龄;镁改性HZSM-5对Cu-ZnO-Al2_O_3/HZSM-5催化合成气直接制二甲醚反应的影响[J];催化学报;2005年05期
5 吕兴才,黄震,李孝禄;代用燃料二甲醚的研究现状与前景[J];车用发动机;2003年04期
6 杨立新,徐红燕;二甲醚生产技术及应用前景[J];化工进展;2003年02期
7 白尔铮;费托合成燃料的经济性及发展前景[J];化工进展;2004年04期
8 韩森,于开录,何琲,刘昌俊;辉光放电等离子体增强制备甲烷催化燃烧的高分散Pd/Al_2O_3催化剂[J];化工学报;2003年05期
9 尚书勇,印永祥,李娟,何方方,戴晓雁;热等离子体裂解天然气和煤制乙炔乙烯[J];化工学报;2004年08期
10 李慧青,邹吉军,张月萍,刘昌俊;电晕放电等离子体甲醇分解制氢[J];化工学报;2004年12期
【共引文献】
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1 王淑英;马淮凌;;二氧化碳资源化研究进展[J];安徽教育学院学报;2005年06期
2 朱德春;;天然气化工的应用研究进展[J];安徽化工;2007年02期
3 叶蓓蓉;边侠玲;;二甲醚的应用及其下游产品的开发现状[J];安徽化工;2008年S1期
4 王雨化;侯中宇;回兵;徐东;;碳纳米管微电极的直流介质阻挡放电特性[J];微纳电子技术;2011年01期
5 何洪;张建霞;戴洪兴;訾学红;;贵金属纤维催化剂的CH_4催化燃烧活性[J];北京工业大学学报;2006年12期
6 贾钧琳;王东辉;金佳佳;张泽廷;史喜成;;纳米金催化剂低温催化氧化甲醛和一氧化碳的研究[J];北京化工大学学报(自然科学版);2008年06期
7 金佳佳;史喜成;王东辉;贾佳;吕丽;张泽廷;金君素;;Au/TiO_2催化剂室温催化燃烧甲醛的研究[J];北京化工大学学报(自然科学版);2009年03期
8 欧阳吉庭;曹菁;何锋;;共面型介质阻挡放电的击穿特性[J];北京理工大学学报;2005年S1期
9 欧阳吉庭;缪劲松;;氧气沿面放电臭氧合成机理[J];北京理工大学学报;2005年S1期
10 胡又平;李格升;缪劲松;严立;范世东;高孝洪;;锥齿形电极介质阻挡放电特性的研究[J];北京理工大学学报;2008年11期
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1 张虹;纪天一;张仁熙;侯惠奇;;套管式DBD等离子体耦合准分子紫外光解技术处理异味气体的研究[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年
2 李皓;万怡灶;何芳;黄远;王玉林;周福刚;;三维编织碳纤维/环氧树脂复合材料的表面等离子体处理[A];第十五届全国复合材料学术会议论文集(上册)[C];2008年
3 李建雄;李阳洋;刘安华;;准分子真空紫外改善材料表面结构与性能的研究[A];低碳技术与材料产业发展研讨会论文集[C];2010年
4 朱宝林;郭琦;王淑荣;张守民;吴世华;黄唯平;;金掺杂TiO_2纳米管的制备及其低温CO氧化催化性能[A];第2届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2005年
5 杨利利;尹伟;王亚明;贾海峰;;一步法制二甲醚催化剂的研究进展[A];第四届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2007年
6 冯强;;二甲醚的发展前景[A];第六届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2009年
7 邢淑建;于海斌;;甲醇制烯烃工艺及催化剂的研究[A];第七届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2010年
8 张飞;田沙沙;张明森;;甲醇与C_4烯烃共裂解制乙烯和丙烯反应过程研究[A];第八届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2011年
9 王力波;伏喜胜;;二甲醚清洁代用燃料的研究与开发[A];中国汽车工程学会燃料与润滑油分会第13届年会论文集[C];2008年
10 何铁石;周正发;徐卫兵;;常压等离子体用于水处理的研究[A];安徽节能减排博士科技论坛论文集[C];2007年
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1 鞠付栋;煤的气化反应行为及气化为基础的先进能源动力系统研究[D];华中科技大学;2010年
2 张丽霞;改性凹凸棒土固载磷钨酸(盐)及其催化酯化研究[D];江南大学;2010年
3 陈琳;低温等离子体催化氧化甲烷合成甲醇的应用基础研究[D];浙江大学;2010年
4 朱颖颖;合成气合成二甲醚和乙醇的试验研究[D];浙江大学;2010年
5 李宏峰;高表面积铈基复合氧化物的制备与催化氧化性能研究[D];华东理工大学;2011年
6 陈樑;磷改性催化剂一步合成二甲醚研究[D];昆明理工大学;2008年
7 仰云峰;聚丙烯微孔膜的表面亲水化及其抗污染性能研究[D];浙江大学;2010年
8 杨平;常压等离子体聚合共轭聚合物荧光纳米颗粒的研究[D];东华大学;2010年
9 王春莹;聚酯低温等离子体表面改性及喷墨印花应用性能研究[D];江南大学;2011年
10 张安杰;Ni基催化剂上甲烷二氧化碳重整制合成气的研究[D];大连理工大学;2011年
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1 郭艳花;DBD等离子体导电特性研究[D];郑州大学;2010年
2 王天威;液体电极沿面放电等离子体灭活大肠杆菌的研究[D];大连理工大学;2010年
3 汪星星;DBD等离子体降解活性炭吸附的五氯酚及再生活性炭研究[D];大连理工大学;2010年
4 崔强;臭氧果蔬保鲜设备的研制[D];大连理工大学;2010年
5 那刚;线筒式脉冲电晕放电对混合VOCs降解的研究[D];大连理工大学;2010年
6 孟诺;沿面—填充床复合放电等离子体催化降解苯[D];大连理工大学;2010年
7 柳祥伟;NC309型甲醇合成催化剂的动力学研究[D];华东理工大学;2011年
8 邹卫兵;二甲醚重整制氢系统的实验研究[D];华东理工大学;2011年
9 周书飞;烃类蒸汽转化制氢气工业生产装置的扩能[D];华东理工大学;2011年
10 董滢;合成气一步法合成二甲醚年产10万吨淤浆床反应器模拟[D];华东理工大学;2011年
【同被引文献】
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1 刘寿长,罗鸽,韩民乐,李中军;浸渍法制备的苯部分加氢制环己烯催化剂的表征[J];催化学报;2001年06期
2 赵斌;梁翠翠;赵剑利;易颜辉;宫为民;郭洪臣;;板板式介质阻挡放电等离子体直接合成过氧化氢研究[J];电工电能新技术;2009年03期
3 郭明星,郭洪臣,王祥生,周军成,赵剑利,陈黎行,宫为民;丙烯和氧等离子体直接气相合成环氧丙烷[J];高等学校化学学报;2005年03期
4 黄碧纯;杨岳;张晓明;叶代启;;低温等离子体结合光催化剂TiO_2去除甲苯[J];华南理工大学学报(自然科学版);2008年11期
5 于开录,刘昌俊,夏清,邹吉军,Balder Eliasson;低温等离子体技术在催化剂领域的应用[J];化学进展;2002年06期
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1 蒋学;放电等离子体与催化剂共同作用的放电特性研究[D];华中科技大学;2004年
【二级参考文献】
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1 倪维斗,靳晖,李政,郑洪弢;二甲醚经济与中国的能源和环境[J];节能与环保;2002年06期
2 董庆年;甲醇在HZSM-5沸石上转化为烃类的红外光谱研究[J];催化学报;1986年01期
3 李时瑶,张吉武,周智远,蔡光宇;异构化、烷基化和裂化性能与HZSM-5沸石酸性的关系[J];催化学报;1989年03期
4 钟顺和,黎汉生,王建伟,肖秀芬;CO_2和CH_3OH直接合成碳酸二甲酯用Cu-Ni/ZrO_2-SiO_2催化剂[J];催化学报;2000年02期
5 成英之,张渊明,唐渝;WO_3-TiO_2薄膜型复合光催化剂的制备和性能[J];催化学报;2001年02期
6 刘畅,暴宁钟,杨祝红,陆小华;过渡金属离子掺杂改性TiO_2的光催化性能研究进展[J];催化学报;2001年02期
7 郭新闻,王祥生,沈剑平,孙路,宋春山;改性HZSM-5催化剂上4-甲基联苯与甲醇的甲基化反应性能[J];催化学报;2003年05期
8 白杰,刘盛林,谢素娟,徐龙伢,林励吾;Mg的添加对Mo/ZSM-5催化剂催化甲烷芳构化性能的影响[J];催化学报;2004年01期
9 路勇,邓存,丁雪加,沈师孔;Ni/Al_2O_3催化剂上甲烷部分氧化制合成气[J];催化学报;1996年01期
10 吴晓晖,刘金尧,刘崇微,朱起明,何菲;CuO/ZnO/Al_2O_3合成甲醇催化剂的制备方法[J];催化学报;1998年02期
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1 萧任坚;高压法甲醇合成使用高活性催化剂[J];化学世界;1982年06期
2 童;;甲基叔丁基醚(MTBE)[J];浙江化工;1986年02期
3 王锦惠;;降低煤基甲醇生产成本的可能途径[J];煤化工;1990年03期
4 杨意泉,张鸿斌,林国栋,陈汉忠,袁友珠,蔡启瑞;改进型铜基甲醇合成催化剂的制备研究[J];厦门大学学报(自然科学版);1994年04期
5 贺冬明,刘素华;甲醇合成塔内件和预热器内件改造小结[J];小氮肥;1996年10期
6 徐安开;均温型甲醇合成塔内件的开发应用及JL冷管型氨合成塔内件和等压合成综合新技术[J];化肥工业;1997年01期
7 王良,高庆国,刘国际,雒廷亮;联醇合成塔反应器分析与模拟[J];郑州工业大学学报;1997年03期
8 张华良,曹发海,刘殿华,房鼎业;管壳式甲醇含成反应器的最大允许管径和最大传热温差[J];工业催化;1998年01期
9 王存文,丁百全,朱炳辰;鼓泡淤浆反应器甲醇合成热模试验的工程问题[J];武汉化工学院学报;2001年04期
10 任培春,徐安开;800均温改进型甲醇合成塔内件的应用[J];小氮肥;2002年01期
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1 房克功;杨成;孙予罕;;富CO_2合成气制甲醇用Zr-Cu/ZnO催化剂的研究[A];中国化工学会2008年石油化工学术年会暨北京化工研究院建院50周年学术报告会论文集[C];2008年
2 应卫勇;张海涛;马宏方;房鼎业;;管壳外冷-绝热复合式甲醇合成反应器的应用[A];中国化工学会2009年年会暨第三届全国石油和化工行业节能节水减排技术论坛会议论文集(上)[C];2009年
3 陈霁威;黄道;;Aspen Plus对甲醇合成流程的模拟研究[A];2001中国控制与决策学术年会论文集[C];2001年
4 国海光;刘化章;;干燥方式对铜基甲醇合成催化剂性能影响的研究[A];第1届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2004年
5 邬长城;赵新强;王延吉;;金属铅催化尿素与甲醇合成碳酸二甲酯[A];第九届全国化学工艺学术年会论文集[C];2005年
6 翟旭芳;谭猗生;韩怡卓;;浆态床合成甲醇催化剂失活机理研究[A];第十三届全国催化学术会议论文集[C];2006年
7 侯梦溪;张海涛;房鼎业;应卫勇;虞昊;吴志文;;NC309催化剂上反应条件对甲醇合成影响的研究[A];上海市化学化工学会2008年度学术年会论文集[C];2008年
8 丁干红;叶鑫;李延生;;甲醇合成及精馏单元的热集成[A];中国化工学会2009年年会暨第三届全国石油和化工行业节能节水减排技术论坛会议论文集(下)[C];2009年
9 解庆龙;;国内外生物质制甲醇的研究现状及展望[A];2010中国环境科学学会学术年会论文集(第四卷)[C];2010年
10 张全文;;均温型甲醇合成塔内件的应用效果及提高联醇催化剂使用寿命的基本经验[A];全国化肥工业技术交流会论文资料集[C];2004年
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1 楼韧;国产化大甲醇合成塔技术落户内蒙古[N];中国化工报;2006年
2 记者 刘方斌 张兴刚;我自主大型甲醇技术走向成熟[N];中国化工报;2007年
3 庞德泉 马强;临涣焦化公司从“尾气”中“淘金”[N];中国冶金报;2011年
4 本报记者 杨扬 特约记者 刘小平;为“一线两带”开个好头[N];中国化工报;2006年
5 寿红华;大甲醇技术工程化取得重要进展[N];中国化工报;2006年
6 刘方斌;新型甲醇合成系统投运成功[N];中国化工报;2007年
7 本报记者 刘全昌;国产大甲醇合成塔被广泛应用[N];中国化工报;2007年
8 记者 王进;重信守诺高效运行[N];中国石油报;2006年
9 广州运财行;G辽通 放量突破均线压制[N];上海证券报;2006年
10 王乐意赵辉;民企建120万吨焦炉气甲醇项目[N];中国化工报;2008年
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1 张登攀;柴油机进气预混甲醇的台架试验和醇气混合过程数值模拟[D];江苏大学;2011年
2 张梁;甲醇气相脱水制二甲醚反应过程研究[D];华东理工大学;2013年
3 王毅;流化床甲醇制汽油工艺基础及中试研究[D];中国矿业大学(北京);2013年
4 罗冬梅;光催化水还原CO_2制取甲醇的量子化学研究[D];南昌大学;2010年
5 王玮;氧化铈催化CO_2和甲醇直接反应合成碳酸二甲酯[D];天津大学;2011年
6 朱灵峰;生物质(秸秆)气合成甲醇工艺及动力学研究[D];河南农业大学;2004年
7 李建伟;列管式甲醇合成反应器及其所用催化剂的综合优化[D];北京化工大学;1998年
8 王立刚;合成气直接制取二甲醚反应体系的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2007年
9 李洪强;生物质与天然气基及其互补的多联产系统集成开拓研究[D];中国科学院研究生院(工程热物理研究所);2009年
10 梁雪莲;CO_2加氢制甲醇用Pd-修饰MWCNTs-促进高效新型Pd-ZnO催化剂的研究[D];厦门大学;2009年
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1 徐安阳;甲醇、甲醛合成乙二醇的研究[D];青岛科技大学;2010年
2 张雷;双塔并联式甲醇合成工艺开发与工业示范[D];华东理工大学;2011年
3 王甜甜;甲醇制丙烯工艺流程模拟计算[D];华东理工大学;2013年
4 张士金;德国鲁奇60万吨甲醇合成工艺产能提高的研究[D];西北大学;2013年
5 黄琼;甲醇合成的工艺过程分析与操作控制优化[D];华东理工大学;2014年
6 江瑞斌;甲醇在Pd、Pt和Rh表面分解反应的理论研究[D];中国石油大学;2010年
7 张峰;转化气制甲醇的系统安全分析[D];华东理工大学;2011年
8 赵振可;煤基多联产系统总体性能分析[D];上海交通大学;2011年
9 李召召;基于煤气化的IGCC-甲醇多联产系统的模拟与优化[D];华东理工大学;2012年
10 闫金凤;CFD在甲醇合成过程中的应用研究[D];大连理工大学;2013年
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