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《天津大学》 2005年
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浆料反应体系中催化剂微粒增强气液传质研究

张俊梅  
【摘要】: 化工过程强化是传统化工发展的重要方向之一。难溶气体参与的气液反应过程中,气液传质是反应过程的主要阻力。催化剂微粒能增强气液传质,提高反应速率。本文就催化剂微粒对气液传质的增强作用做了实验和理论研究。 在容积为1L的搅拌釜中,对树脂颗粒催化作用下的异丁烯水合反应及异丁烯在水-叔丁醇混合溶剂中的溶解度进行了实验研究。在0.74MPa、75℃实验条件下,考察了不同粒径颗粒催化剂及不同催化剂固含率作用下的水合反应速率。在70~90℃、0.60~0.74MPa条件下,得到了异丁烯溶解度与温度及叔丁醇摩尔浓度的关联式。 利用全混釜浆料反应过程模型、异丁烯水合反应实验数据、参数估计程序,求解出异丁烯水合反应动力学方程参数及异丁烯在液相中的容积传质系数。通过比较不同粒径及不同固含率催化剂作用下的容积传质系数,得到结论为:小粒径颗粒对气液传质有增强作用,粒径越小增强作用越明显;在一定的催化剂固含率范围内,传质系数随固含率的增加而增加,且粒径较小时固含率的增强效果较大。 本文提出液膜中催化剂微粒对气液传质的反应增强机理,在分析增强机理的基础上,应用膜-渗透理论,建立了非稳态三维模型。在模型求解中,采用复合网格方法,将整个偏微分方程积分区域分成若干个由单元网格覆盖的子区域,不同子区域选择不同的坐标系和单元网格,组成复合网格的单元网格在它们相遇处重叠。将复合网格形成步骤及算法和有限差分法结合求解此非稳态三维模型。 反应增强机理模型考虑了微粒到气液界面的距离、微粒在气液界面停留时间、粒径、化学反应速率等因素及多颗粒对气液传质的影响。单颗粒模拟计算结果表明,微粒距离气液界面越远,微粒对气液传质的增强越小;当微粒与气液界面距离相同时,粒径增大,增强因子增大;当微粒表面的反应速率较小时,微粒表面的吸附性对气液传质起主要增强作用。多颗粒模拟计算结果表明,液膜中多颗粒对界面气液传质有相互影响的作用。在计算催化剂颗粒增强气液传质宏观增强因子的过程中,假设催化剂颗粒呈现初基六方阵分布。若考虑浆料表观粘度的影响,当固含率较大时,浆料粘度的增长降低了颗粒对气液传质的增强效果。模型计算结果和异丁烯水合反应中的实验结果基本吻合。
【学位授予单位】:天津大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2005
【分类号】:TQ021.4;TQ032.4

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