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《天津大学》 2007年
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碱土金属掺杂对铈锆固溶体结构及储放氧性能影响的研究

安源  
【摘要】: 本文主要研究铈锆固溶体的碱土金属掺杂改性,以改善材料的储放氧性能。研究了铈基储氧材料的反相微乳法制备工艺的优化,分别研究了四种碱土金属元素掺杂对铈锆固溶体的结构及性能的影响,研究了改性前后储氧材料与贵金属之间的相互作用,并分析了储放氧机理。 通过绘制反相微乳体系的拟三元相图、采用TG-DTA、原位XRD等方法优化了铈锆固溶体的制备工艺。并对反相微乳法与溶胶凝胶法制备的样品进行了结构和性能的比较,反相微乳法制备的样品具有更大的比表面积,更高的晶相纯度及氧化还原性能。 系统研究了Mg、Ca、Sr、Ba四种掺杂剂及不同掺杂浓度对Ce_(0.67)Zr_(0.33)O_2的物相结构和储放氧性能的影响。碱土金属掺杂可提高Ce_(0.67)Zr_(0.33)O_2的均相性及结构热稳定性,其中Ca和Sr具有适宜的离子半径,可进入Ce_(0.67)Zr_(0.33)O_2晶格形成三元固溶体,基于半径效应和电价平衡效应在面心立方结构的晶体中产生晶格缺陷和氧空位,从而提高体相和表面氧的扩散和迁移性能。Mg的离子半径较小,Ba的离子半径较大,均无法以阳离子取代方式进入Ce_(0.67)Zr_(0.33)O_2晶格,对其储放氧性能无明显的改善作用。 采用TPR、动态OSC和CO脉冲等实验方法,并对测试前后的样品进行FTIR、Raman及TG-DTA等表征,推断铈基储氧材料的储放氧机理。储放氧过程中主要有表面氧、近表层晶格氧以及体相氧三个氧种参与,OSC过程中的反应遵循L-H机理,此外储放氧过程中发生了CO的歧化反应。 以碱土金属改性的Ce_(0.67)Zr_(0.33)O_2为载体,负载贵金属Pd(0.5wt.%)后进行高温氧化还原处理,采用H2-TPR、三效催化性能评价对样品进行表征,以考察碱土金属改性对于铈锆固溶体与贵金属Pd之间相互作用的影响。结果表明,碱土金属掺杂对于Pd与CZ的相互作用有很大影响,主要取决于掺杂剂种类和掺杂浓度,这种相互作用的改变进而对于催化剂的三效催化活性也产生了一定的作用,Sr掺杂改性后的储氧材料与贵金属存在较强的相互作用,可显著提高CO、C_3H_8和NO的催化性能。 自主研制了储放氧性能(OSC)测试装置,并建立了全面分析铈锆固溶体总储放氧和动态储放氧性能的实验方法,可以达到的最高测试频率为0.1Hz。
【学位授予单位】:天津大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2007
【分类号】:O611.3

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【参考文献】
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