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三维有序大孔材料的制备及在CO优先氧化反应中的应用

高欣宇  
【摘要】: 一氧化碳的优先氧化(PROX)是理想的纯化燃料电池原料气的方法,研究性能良好的CO优先氧化催化剂是实现燃料电池应用的关键技术之一。本论文主要目的在于合成三维有序大孔材料(3DOM),并将其应用于CO优先氧化反应,以提高反应的选择性。本论文工作是研制3DOM—整体式H_2中CO优先氧化催化剂前期探索。 本文通过胶晶模板法制备了三维有序大孔材料,详细考察了制备过程中的影响因素,并在一氧化碳优先氧化反应中测试了3DOM—CuO-CeO_2催化剂的催化性能。得出以下结论: 1.可以通过溶液的介电常数来调节聚苯乙烯的粒径,该方法简单易行,可以用来制备不同粒径大小的胶晶模板,进而控制大孔材料的孔径。 2.蒸发组装法组装胶晶模板,在节约时间的基础上可以得到规整排列有序结构。 3.在填充前驱液的过程中,应当选用金属硝酸盐的柠檬酸乙醇溶液,填充次数以三次为宜。 4.经由甲基丙烯酸改性后的聚苯乙烯模板具有很好的排列,能观察到强烈的彩光,而且制成大孔材料后也有很好的孔结构。 5.3DOM CuO-CeO_2催化剂有着很好催化活性,特别是选择性高,在80000和160000mi/gcath空速下,与颗粒催化剂的催化性能相差很大,明显优于颗粒催化剂。 6.3DOM CuO-CeO_2在550℃煅烧,Cu含量15%的催化性能最好,但与10%相差不大。 7.3DOM CuO-CeO_2催化剂的抗H_2O和CO_2能力有待进一步提高。


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