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《天津大学》 2007年
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光催化清除室内醛类有毒气体的研究

胡茂从  
【摘要】: 清除室内醛类有毒气体对保护人类健康具有重要意义。本论文将气-固多相光催化反应技术应用于醛类气体降解反应体系,设计和制备了THAP-x系列复合材料,并对材料的表面组成、能带结构、吸光性能、化学吸附性能和光催化反应性能进行了系统的研究。 利用水热合成法在合适的温度下制备了羟基磷灰石(Ca_(10)(PO_4 )_6(OH)_2,HAP)载体,再利用水热合成和离子交换法相结合将不同含量的Ti~(4+)离子以不同形式负载于HAP之上,制得所需的系列光催化剂THAP-x。XRD、FT-Raman、FT-IR、ICP、BET、TEM和UV-vis DRS等表征结果表明:这些材料的比表面积均在100 m~2/g以上;在合适的Ti/(Ti+Ca)比下,TiO_2以纳米晶的形式存在于复合材料的表面,TiO2与HAP间发生了复合和键联,形成了Ti-O-P键,得到有效的复合。 UV-vis DRS实验及利用K-M函数对复合材料能隙Eg估值结果说明:基元组分间复合作用引起其吸光强度增加;根据实验结果,得出了组合活性基元的能带结构及其Eg间的匹配关系,并由此探讨了它们对光生载流子的分离性能和与之相关的催化氧化还原反应能力。 TPD-MS实验结果表明:HAP是HCHO和CH3CHO的主要吸附位,其对HCHO和CH 3 CHO具有较强的化学吸附能力,合适量Ti4+取代后材料的HCHO和CH 3 CHO吸附量比单纯TiO2吸附量仍有显著增加;在紫外光的激发下,O2分子在催化剂表面发生光吸附形成具有较高活性的·O 2 -;H2O分子在Ti/(Ti+Ca)=0.2时,在Ti-O-P键的作用下得到很好的活化,产生解离吸附态-OH,并随光激发产生·OH。 光催化反应性能评价结果表明:所制备的材料对光催化氧化醛类气体的目标反应都有一定的光催化活性,其反应性能与材料的吸光性能、化学吸附性能和反应条件紧密相关,其中以THAP-0.2的降解效果最为理想。在常压、35℃、气体停留时间1.5 min、原料比V (HCHO or CH3 CHO) / V (78%N2 + 22%O2) = 0.003及主波长为365 nm、光强0.65 mw/cm2紫外灯照射的条件下,HCHO和CH3CHO的降解率分别达89.2%和82.7%,CO2选择性分别达92.1%和75.2%。;在以上研究结果基础上,初步探讨了光催化氧化HCHO和CH3 CHO的反应机理。
【学位授予单位】:天津大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2007
【分类号】:X51

【参考文献】
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