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磁性壳聚糖改性以及对金属离子的吸附特性研究

周利民  
【摘要】: 磁性壳聚糖对金属离子有良好的吸附性能,适于大规模吸附,传质速率快,易于分离和改性。本课题考察了氨基化、硫基化及羧甲基化改性磁性壳聚糖对不同金属离子的吸附特性。从磁性吸附、模板吸附、纳米吸附和多组分吸附等多层次研究了改性磁性壳聚糖对金属离子的吸附特性。 利用反相交联法制备磁性壳聚糖微球,并经硫脲改性(TMCS)和乙二胺改性(EMCS)。利用XRD、FTIR、TGA等对吸附剂进行了表征。考察了TMCS对Hg~(2+)、Cu~(2+)、Ni~(2+)和EMCS Hg~(2+)对UO2~(2+)的吸附特性,考察了不同因素如接触时间、温度、pH值、金属离子初始浓度和搅拌速率的影响,以及进液流率、床层高度对Hg~(2+),Cu~(2+)和Ni~(2+)穿透曲线的影响。 利用铜模板交联乙二胺改性壳聚糖磁性微球用于吸附水溶液中的Cu~(2+),考察了不同温度下Cu~(2+)吸附平衡、吸附动力学、吸附热力学以及pH、离子强度以及共存离子(如Ni~(2+), Zn~(2+), Cd~(2+), Pb~(2+))对Cu-EMCS吸附Cu~(2+)的影响。 利用表面接枝法制备磁性羧甲基化壳聚糖纳米粒子(Fe3O4/CMC),利用TEM、XRD以及FTIR等进行表征,考察了它对Pd~(2+)和Pt~(2+)的单组分吸附和双组分吸附特性。 TMCS对Hg~(2+),Cu~(2+)和Ni~(2+)吸附动力学符合拟二级反应动力学模型。最大吸附容量(mg/g)分别为:Hg~(2+)625.2; Cu~(2+)66.7; Ni~+15.3。随进液流率增大或床层高度下降,Hg~(2+),Cu~(2+)和Ni~(2+)穿透曲线变陡,且穿透点前移。临界床层高度Z_0(cm)分别为:Hg~(2+) 2.35;Cu~(2+) 3.41;Ni~(2+) 2.27。EMCS对Hg~(2+)和UO_2~(2+)的吸附动力学也符合拟二级反应动力学模型。pH3时可选择性分离Hg~(2+)和UO_2~(2+)。饱和吸附容量qm(mmol/g)为:Hg~(2+)2.14、UO2~(2+)1.50。 Cu-EMCS对Cu~(2+)的吸附容量随温度升高而下降。用Avrami动力学等式能很好地拟合Cu~(2+)吸附动力学数据,Cu~(2+)吸附可分为1至2段动力学区域。与非模板磁性壳聚糖树脂相比,Cu-EMCS对Cu~(2+)的吸附选择性明显提高。FTIR表明Cu-EMCS对Cu~(2+)的吸附机理以主链-NH2基和-OH基络合Cu~(2+)为主。 Fe3O4/CMC对Pd和Pt的单组分吸附符合Langmuir模型和R-P模型,对Pd的亲和性优于Pt,最大吸附容量分别(mg/g)为:Pd 263.18;Pt 222.22;双组分吸附符合Langmuir多组分吸附模型。Pd和Pt之间存在竞争吸附。用0.5mol. L~(-1)硫脲脱附,脱附率较高(75%),但用5mol. L~(-1)氨水对Pd的脱附选择性较好。


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