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用于乙醇水蒸气重整Ni/Ce-M-O(M=Zr,Ti,La)催化剂的研究

叶季蕾  
【摘要】: 乙醇水蒸气重整制氢的技术核心是催化剂。目前报道的催化剂需要克服的主要问题是提高乙醇水蒸气重整反应(SRE)的低温活性以及催化剂的稳定性。镍系催化剂由于活性高、成本低的特点而备受关注,但抗烧结和抗积碳能力有待进一步提高。铈基氧化物具有储-释氧能力并可与活性组分产生相互作用,调节活性组分的化学状态和有利于积炭的氧化消除,从而提高催化剂的稳定性。本文探索并研究了一系列Ce-M-O负载的镍催化剂用于乙醇水蒸气重整反应中,表现了高活性、高选择性以及较高的稳定性。分析了不同的载体上镍活性组分的状态、与载体的相互作用及其和乙醇水蒸气重整反应催化性能的关系。 采用了柠檬酸络合法制备Ni/Ce_(0.5)Zr_(0.5)O_2催化剂用于SRE反应,考察了制备条件(制备方法、焙烧温度、镍含量)和反应条件(反应空速)对催化性能的影响。Ni/Ce_(0.5)Zr_(0.5)O_2催化剂中与载体有强相互作用的NiO还原出来的NiO是乙醇重整反应的关键活性组分,这部分镍物种晶粒小,且与载体相互作用强,改善了催化剂的低温活性、选择性和抗烧结性能。铈锆固溶体的形成,大大提高了体相氧的活动能力,提高了催化剂的抗积碳性能。TG-DTA和XRD结果也表明催化剂具有很好的抗烧结和抗积碳性能,是一种很有应用前景的催化剂。 浸渍法制备的Ni/CeO_2-TiO_2催化剂在SRE中呈现出良好的催化性能。制备条件中NiO含量、铈钛比、焙烧温度影响催化剂的物相组成、活性组分与载体间的相互作用。10%Ni/Ce_(0.5)Ti_(0.5)O_2-700催化剂在SRE中表现了最佳的催化性能。该催化剂中NiTiO3还原出来的Ni0是SRE反应的关键活性组分,NiTiO_3还原出来的Ni0晶粒小,高分散且不易聚集;固溶体Ce-O-Ti的形成大大提高了载体的氧活动能力,这两个因素使得10%Ni/Ce_(0.5)Ti_(0.5)O_2-700催化剂在SRE反应中呈现出高活性和高稳定性。 采用了不同方法制备了新型Ni/La-Ce-O催化剂,结果表明不同方法制备的Ni/La-Ce-O催化剂各组分之间的相互作用不同,对催化剂的性能有很大影响。柠檬酸法制备的催化剂中形成更多的镧铈固溶体,同时镍与La-Ce-O载体相互作用较强,在SRE反应中表现了更高的抗积碳能力。初步分析了该催化剂上可能进行的SRE反应途径。 比较了Ni/Ce-M-O催化剂的结构和性能,结果表明Zr、Ti或La的添加均有效地提高了NiO的分散度、与载体的相互作用以及载体的氧化还原能力,但作用机理不尽相同。


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