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《天津大学》 2008年
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CO低压气相催化偶联合成草酸二乙酯的宏观动力学研究

王明玉  
【摘要】: CO气相催化偶联合成草酸二乙酯(DEO)是C1化学研究开发的重要课题,对于改变草酸酯、草酸、乙二醇、草酰胺和某些医药、染料中间体的传统工艺技术路线,具有重要的理论意义和应用价值。 本文采用负载型钯系双金属催化剂,在固定床反应器中对CO低压气相偶联合成草酸二乙酯进行考察,分别考察了温度、停留时间、压力及原料气组成对催化反应性能的影响。结果表明,在温度90℃~ 130℃、停留时间1.5s~3s、压力0.1MPa~0.3MPa、亚硝酸乙酯的摩尔浓度在10%~20%范围内、CO的摩尔浓度为20%~30%的条件下,催化剂的活性及稳定性均达到工业应用水平。在反应温度为130℃,反应压力为0.3MPa,停留时间为1.5s,原料气中亚硝酸乙酯与CO的摩尔浓度均为20%时,草酸二乙酯的时空收率最佳,为578g/(L·h)。 较详细的研究了CO低压气相催化偶联合成草酸二乙酯及生成碳酸二乙酯(DEC)这一副反应的宏观动力学特征。采用一维拟均相模型建立微分方程,对合成草酸二乙酯的主、副反应采用幂函数型动力学模型,通过对不同反应条件下的实验数据进行优化计算,确定了宏观动力学参数,得出了相应的宏观动力学方程式:
【学位授予单位】:天津大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2008
【分类号】:O643.32;TQ225.24

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【引证文献】
中国硕士学位论文全文数据库 前1条
1 赵鑫宇;CS_2O/Al_2O_3-ZrO_2催化合成丙烯酸甲酯动力学研究[D];齐齐哈尔大学;2012年
【参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
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【共引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
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10 王育;刘昌俊;张月萍;;介质阻挡放电等离子体二甲醚增强甲烷转化的研究[A];第一届全国化学工程与生物化工年会论文摘要集(下)[C];2004年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
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2 熊辉;CuCl/Schiff base配合物在液相氧化羰化反应中的催化活性、寿命及腐蚀性研究[D];华中科技大学;2010年
3 王飞;亚微米分子筛催化乙醇脱水制乙烯:失活、再生及动力学[D];华东理工大学;2011年
4 朱颖颖;合成气合成二甲醚和乙醇的试验研究[D];浙江大学;2010年
5 姜烨;钛基SCR催化剂及其钾、铅中毒机理研究[D];浙江大学;2010年
6 何胜;燃煤烟气汞催化氧化的试验和机理研究[D];浙江大学;2009年
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10 张安杰;Ni基催化剂上甲烷二氧化碳重整制合成气的研究[D];大连理工大学;2011年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
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7 牛晓锋;高压法乙炔羰基化合成丙烯酸甲酯的研究[D];华东理工大学;2011年
8 刘会杰;草酸二甲酯加氢制乙二醇Cu/SiO_2催化剂改性研究[D];华东理工大学;2011年
9 谢雯燕;制备气相色谱系统的研制及其在烟草感官品质研究中的应用[D];华东理工大学;2010年
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【同被引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
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7 欧阳朋;田恒水;孙浩;王贺玲;迈克西;;乙炔羰基化合成丙烯酸甲酯的研究[J];广东化工;2009年09期
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中国硕士学位论文全文数据库 前1条
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【二级参考文献】
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5 王大喜;李树森;肖鹤鸣;;硝酸酯类分子力学参数的确定和应用[J];化学学报;1992年04期
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