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《天津大学》 2009年
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功能离子液体合成与催化环状碳酸酯的研究

戎梅竹  
【摘要】: 离子液体是由阴阳离子组成的室温成液态的盐,采用金属配合物与离子液体相结合催化环氧化物的环加成反应,不仅可以使催化剂能够重复使用,而且对于开发绿色化工过程具有重要意义和应用价值。 本文首先对水杨醛氨基酸配合物在离子液体中催化环加成反应进行了研究,通过考察一系列影响反应的因素,确定Sal-L-Phe-Co/NBu4I/[bmim]PF6为适宜的催化体系,得到适宜的反应条件为:30 mmol环氧丙烷,5mol% Sal-L-Phe-Co,2 mol% NBu4I,[bmim]PF6 1 mL,4MPa,80℃反应8 h。在此条件下,环氧丙烷的转化率和碳酸丙烯酯的选择性分别达到90%和99%。但是催化剂在反应过程中发生变性,重复使用性有待提高。 合成了由不同水杨醛与不同二元胺形成的具有不同金属活性中心的希夫碱金属配合物研究金属中心以及配体的改变对配合物催化性能的影响,通过红外光谱、热重分析、元素分析、核磁共振等定性分析方法,确定其结构。通过对反应影响因素的考察,确定(Saloph)CoBr-II/DMAP催化体系具有较好的催化活性,同时得到适宜的反应条件为:30mmol环氧丙烷,0.1 mol% (Salophen)CoBr-II,0.2 mol% DMAP,1mL [bmim]PF6,4MPa,80℃反应4 h。在此条件下,催化体系能够将其它环氧化物催化成为相应的环状碳酸酯。实验结果表明-NO2基团的引入提高了催化剂的催化活性。同时,相应的离子液体催化体系在使用4次后,其活性没有明显的降低。 合成了带有离子液体支链的金属配合物功能型离子液体。通过红外光谱、热重分析、元素分析、核磁共振等定性分析,确定了其分子结构式。实验结果表明,经过改性的功能型离子液体的催化活性得到了较大程度的提高,反应体系在重复使用4次后,活性没有明显的降低。 合成了不同取代基的季膦盐离子液体,确定了适宜的催化反应条件:30mmol环氧丙烷,1 mL [(C6H13)3P(C14H29)]Br,3MPa,100℃反应4h。同时,ZnX2作为共催化剂的加入大大提高了季膦盐催化合成环状碳酸酯的活性,在1mL [(C6H13)3P(C14H29)]Br中,2MPa,100℃的反应条件下,15 min之内环氧丙烷的转化率即可达到97%。
【学位授予单位】:天津大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2009
【分类号】:O643.32;O624.5

【引证文献】
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1 赵地顺;刘猛帅;徐智策;付江涛;任培兵;;离子液体催化合成酯研究进展[J];化工进展;2011年10期
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1 苏东风;固载型离子液体催化合成碳酸酯的研究[D];天津大学;2010年
【参考文献】
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1 李经纬,孙伟,徐利文,王红旺,夏春谷;Mn(III)-saloph室温高效催化氧化仲醇的反应研究[J];化学学报;2004年06期
2 郝成君,彭玉洁;过渡金属苯丙氨酸希夫碱配合物的合成及表征[J];平顶山师专学报;1999年02期
3 史卫良,陈德余,陈士明,严小敏;水杨醛天冬氨酸过渡金属配合物的ESR波谱及抗O_2~(·-)性能[J];无机化学学报;2001年02期
4 陈德余,江银枝;过渡金属L丙氨酸席夫碱配合物的合成及其抗O_2~(.-)性能[J];应用化学;1997年03期
【共引文献】
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1 刘玉婷;张洁心;尹大伟;;氨基酸schiff碱及其金属配合物的性能研究进展[J];氨基酸和生物资源;2008年03期
2 田大民,刘向云;过渡金属谷氨酸希夫碱配合物的合成及表征[J];河南城建高等专科学校学报;2002年02期
3 郝成君;赵晓军;;高分子担载苯丙氨酸希夫碱钴配合物催化氧化环己烯研究[J];平顶山工学院学报;2007年02期
4 杨立;房少华;;离子液体电解质在锂二次电池中的应用研究(上)[J];电源技术;2010年02期
5 A.C. Gaumont,D. Bregeon,J. Levillain,C. Baudequin,F. Guillen,J.C. Plaquevent;Ionic Liquids Derived from the Chiral Pool: New Media for Fine Chemistry[J];复旦学报(自然科学版);2005年05期
6 ;A novel ionic liquid based on small size cation[J];Chinese Chemical Letters;2009年01期
7 申国瑞;何玉凤;段宗范;王荣民;夏春谷;;高分子希夫碱金属配合物活性中心对催化活化分子氧性能的影响[J];分子催化;2007年02期
8 孔德轮;高保娇;章艳;;硅胶固载聚4-乙烯吡啶-Cu(Ⅱ)配合物催化分子氧氧化乙苯的性能研究[J];分子催化;2007年06期
9 路瑞玲;刘建华;李臻;陈静;;亲水性离子液体及其在催化反应中的应用[J];分子催化;2008年02期
10 杨美珠;张力;石光;刘石军;叶鑫;;离子液体在原子转移自由基聚合反应中的研究进展[J];广东化工;2007年10期
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1 郑学明;盖丽芳;彭丽敏;尚会建;李建峰;;室温离子液体及其理化性质研究[A];中国化学会第二十五届学术年会论文摘要集(上册)[C];2006年
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4 刘善斌;新型过渡金属配合物的合成、表征及应用研究[D];中国海洋大学;2011年
5 王强;蛋氨酸类希夫碱配合物的合成、表征与生物活性研究[D];中国海洋大学;2011年
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10 范玉华;新型希夫碱金属配合物的合成、表征与应用研究[D];中国原子能科学研究院;2004年
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3 薛建荣;钟宏;符剑刚;;碳酸二甲酯的用途及合成研究进展[J];化工技术与开发;2006年03期
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5 郝苏霞;王桂荣;栾艳勤;赵新强;王延吉;;离子液体在Friedel-Crafts反应中的应用进展[J];化工进展;2009年06期
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8 张淑新;;酸性离子液体催化合成草酸二乙酯[J];化工进展;2011年02期
9 赵地顺;王娜;李雪刚;;配位离子液体[3(CH_3CH_2)_4N~+Cl~-·(NH_2)_2CO]的合成及表征[J];化工学报;2007年06期
10 王晓磊;韩金玉;王华;;离子液体催化合成丙交酯[J];化工学报;2007年12期
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1 滕俊江;乔艳辉;林培喜;;N-甲基吡咯烷酮硫酸氢盐催化合成7-羟基-4-甲基香豆素[J];化工进展;2012年06期
2 龙俞霖;陈兵;杨骏;尹万香;;微波加热和常规加热下功能化离子液体催化合成丁二酸二辛酯[J];化学研究与应用;2012年04期
3 董娴;陈卓;李梅;徐中义;;微波辐射下磺酸基功能化离子液体无溶剂催化合成4-甲基香豆素及其衍生物[J];精细化工;2012年08期
4 刘猛帅;赵地顺;王盼发;任培兵;;室温离子液体催化合成丁二酸二异丙酯[J];河北师范大学学报(自然科学版);2013年01期
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【二级参考文献】
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1 王忠,吴自慎,严振寰;2-氯苯甲醛甘氨酸席夫碱及其Cu(Ⅱ)、Zn(Ⅱ)、Co(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)配合物的合成、表征及抗菌活性研究[J];华中师范大学学报(自然科学版);1993年03期
2 冯亚非,陈德余,徐元植,何玲;用Na_2O_2-DMSO体系产生的ESR研究[J];波谱学杂志;1995年02期
3 李淑兰;刘德信;崔学桂;李晓燕;孙宏建;;过渡金属Schiff碱配合物的合成及热分解动力学的研究[J];山东大学学报(自然科学版);1993年04期
4 陈东,杭庆伟,刘之俊,唐雯霞,戴安邦;Cu,Zn-SOD酶模型配合物催化O_2~-歧化作用的研究[J];无机化学学报;1992年01期
5 王积涛,许育明,杨晓萍,袁耀锋;含氨基酸Schiff碱-金属手性配合物的合成及其相关反应进展[J];有机化学;1995年05期
6 陈德余,江银枝;过渡金属L丙氨酸席夫碱配合物的合成及其抗O_2~(.-)性能[J];应用化学;1997年03期
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5 杨美珠;张力;石光;刘石军;叶鑫;;离子液体在原子转移自由基聚合反应中的研究进展[J];广东化工;2007年10期
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5 马森;于淑娟;;蔗渣纤维素在离子液体中的均相戊二酸化研究[A];2010年中国农业工程学会农产品加工及贮藏工程分会学术年会暨华南地区农产品加工产学研研讨会论文摘要集[C];2010年
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9 薛鲁燕;黄锡荣;;适宜漆酶催化活力表达的新型离子液体微乳液的构建[A];中国化学会第十三届胶体与界面化学会议论文摘要集[C];2011年
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1 本报驻华盛顿记者 张孟军;化学新宠——离子液体[N];科技日报;2001年
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5 柯旺;新的溶剂——离子液体[N];北京科技报;2001年
6 王秀兰;我国离子液体研究取得新进展[N];中国化工报;2003年
7 李宏乾;绿色溶剂:离子液体正迈向产业化[N];中国化工报;2003年
8 姚笛;我国离子液体研究取得重大突破[N];中国环境报;2003年
9 王立朝 纪晓阳;离子液体研究领域获重大突破[N];甘肃日报;2002年
10 ;偌大冰山刚刚掀开一角[N];中国化工报;2003年
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1 戎梅竹;功能离子液体合成与催化环状碳酸酯的研究[D];天津大学;2009年
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3 胡玉;离子液体稳定的金属纳米粒子催化加氢性能的研究[D];华东理工大学;2010年
4 赵新华;离子液体中清洁氧化过程的研究[D];华东师范大学;2010年
5 蒋栋;离子液体的构效关系及其在有机合成中的拓展研究[D];华东师范大学;2010年
6 朱学英;若干离子液体的结构、合成和催化机理及其与溶剂相互作用的理论研究[D];山东大学;2011年
7 杨雪;功能化离子液体的合成及在金属催化中的应用[D];天津大学;2009年
8 巩凯;功能化离子液体的研究及其在缩合反应中的应用[D];南京理工大学;2009年
9 王慧勇;离子液体在溶液中的簇集行为研究[D];河南师范大学;2010年
10 王影;分散液液微提取在环境水样和生物样品处理中的应用[D];吉林大学;2011年
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1 聂阳;功能化离子液体的物性测定及其固定二氧化碳性能研究[D];河北理工大学;2010年
2 韩志飞;功能化离子液体的合成及对二氧化硫的吸收[D];河北理工大学;2010年
3 魏会芳;离子液体中纤维素催化转化制5—羟甲基糠醛[D];大连理工大学;2010年
4 杨彩茸;离子液体的制备及在汽油脱硫中的应用[D];西北大学;2010年
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6 陈灵波;氯化咪唑Fe基离子液脱硫剂的合成及构效关系研究[D];北京化工大学;2010年
7 白金芳;以氨基酸为原料合成光学活性离子液体及其结构表征[D];哈尔滨师范大学;2010年
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