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《天津大学》 2009年
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钛催化剂光催化降冰片二烯异构研究

刘昳  
【摘要】: 降冰片二烯光异构生成的四环烷是一种高密度、高能量的绿色液体推进剂,也是应用前景良好的太阳能储存材料。本文研究了系列含钛固体光催化剂,将其用于光催化降冰片二烯异构,为降冰片二烯的固体光催化异构路线奠定基础。制备了金属离子(M=Cr、Fe、V、Ce、Cu、Mn)掺杂的三种含Ti催化剂: M-TiO2、M-TiO2/MCM-41、以及M-Ti-MCM-41催化剂。利用XRD、BET、TEM、SEM-EDS、XPS、UV-vis、FT-IR等技术对催化剂进行了表征,在光反应器中进行降冰片二烯异构反应评价,研究了制备方法对催化剂的结构和性能的影响规律。 采用水解法制备了金属离子掺杂的M -TiO_2。结果表明:掺杂催化剂的吸收边均出现红移,金属掺杂使TiO2发生晶格畸变,催化剂粒径减小,比表面积和表面羟基含量改变。掺杂Fe、V、Mn使TiO2的催化活性明显提高,其中V-TiO2活性最高;Cr掺杂对活性影响不大;Cu及Ce掺杂使活性降低。 将M-TiO_2负载分散在MCM-41上制备了M-TiO_2/MCM-41催化剂。所有催化剂均出现了可见光吸收,扩宽了TiO_2的光吸收范围。M-TiO2分散在MCM-41的孔道及表面上,在一定程度上破坏了MCM-41的孔道结构,导致分子筛表面积和孔容减小、孔径变大。Fe、V、Mn掺杂提高了TiO_2的光催化活性,V掺杂活性最高;Cr、Ce、Cu掺杂降低了TiO2的活性。对于不同V掺杂量的催化剂,当Ti/V=20时活性最高。 采用水热合成法制备了M-Ti-MCM-41催化剂。钛和金属离子都进入了MCM-41骨架,随着金属掺杂量的增加,分子筛结构受到破坏,比表面积减小、孔容及孔径增大。M-Ti-MCM-41催化剂活性均高于Ti-MCM-41。对于Cr、Fe、V掺杂的催化剂,最佳金属掺杂量为:Si/Cr=75,Fe为Si/Fe=100,V为Si/V=150,其中掺杂V的催化剂活性最高。 研究结果表明:含钛催化剂用于降冰片二烯异构化的活性较高,掺杂和分散能够提高催化剂活性,甚至产生了可见光活性。
【学位授予单位】:天津大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2009
【分类号】:O643.32

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