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《天津大学》 2010年
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等离子体还原制备炭载材料的研究

王召  
【摘要】: 由于化石燃料的使用给人类带来巨大的资源和环境问题,因而氢能逐渐成为能源科学界的热点。氢能利用有三个关键技术,即制氢,储氢和燃料电池。氢能是以氢为能量载体,若代替石油制品作为交通工具的燃料,则必须解决氢的高能量密度储存问题。而燃料电池由于催化剂的性能问题使其离商业化实际应用还有差距。因此本文将通过辉光放电等离子体制备高分散高负载炭基甲醇燃料电池电催化剂和吸附储氢材料Pt/C,以期能够改善它们的性能。同时,探索等离子体法还原制备纳米金属的特点。 本研究首先利用等离子体还原HAuCl_4、PdCl_2、H_2PtCl_6和AgNO_3四种金属盐为金属态,并探讨了其机理有两种可能:一是静电力还原;一是等离子体在水中产生的强还原剂eaq~-和H~·还原了金属。实验中发现等离子金属还原制得的纳米颗粒具有较小的z/x值,说明等离子体处理得到的金属颗粒更接近半椭球体形状,即金属趋向于以更大的表面积铺展在载体表面,容易形成金属膜。实验中基片上形成的钯膜印证了此点。 本研究进一步利用等离子体还原制备高分散、高载量Pt/Vulcan XC-72电催化剂。等离子体还原的20%和40%的Pt颗粒分布窄其尺寸仅分别为1.43 nm和1.5 nm。在0.5 mol/L H_2SO_4+1 mol/L CH_3OH溶液测得的伏安循环图中,甲醇的氧化峰都出现在0.73V左右,20%Pt/C-plasma峰电流密度在35.2 mA/cm~2,40%Pt/C-plasma峰电流密度在68.9 mA/cm~2。等离子体制得的Pt/C催化剂在Pt的粒径、电化学活性表面积、对甲醇氧化的电催化活性方面优于国外的Johnson Mattey商业Pt/C催化剂。 本研究还利用等离子体还原制备储氢材料Pt/AX-21。等离子体制备的Pt/AX-21-P在298 K和10 MPa下的储氢量从氢气还原制备Pt/AX-21-H的1.19 wt%增加到1.46 wt%。从TEM中发现等离子体还原的Pt金属不但尺寸小,更重要的是都嵌入到炭载体中,这就增加了金属与载体的连接,从而通过增加溢流提高了储氢量。吸附热、吸附速度和表观活化能的测量计算也证明了这点。 本论文最后研究利用氧气等离子体处理炭材料并用于储氢。氧等离子体改性的Pt/TC-O和Pt/AX-21-O在298 K和10 MPa下的储氢量从没改性的1.17 wt%和0.98 wt%分别增加到1.74 wt%和1.48 wt%。模拟计算得出促进溢流的含氧基团顺序为:内酯基半醌基羧基羟基。XPS结果分析内酯基的氢吸附为不可逆,半醌基是最能提高氢溢流的基团。
【学位授予单位】:天津大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2010
【分类号】:TB34

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