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《天津工业大学》 2019年
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钯基电催化剂的制备及其电化学性能研究

李娟  
【摘要】:由于传统化石燃料资源的逐渐减少以及此类燃料对环境的不利影响,对可再生和可持续能源的需求日益增加。燃料电池因其高能量转换效率和环境友好性而受到特别关注,而电催化剂是改善燃料电池性能的关键。本论文以合成高活性Pd基电催化剂为目的,通过优化工艺路线制备了具有独特纳米链网络状结构的Pd NCNs和Pd-Pt NCNs电催化剂,系统研究了它们对甲醇、乙醇及甲酸的电催化氧化性能。1.采用聚乙烯醇作为绿色还原剂和稳定剂,一步水热还原制备出Pd NCNs电催化剂,通过调节反应温度、pH值实现了对催化剂颗粒尺寸以及Pd金属含量的调控。在弱酸性条件下所得样品Pd NCNs-1中,电催化剂颗粒均匀分散在PVA中,粒径为4.45 nm。电化学测试结果表明,电催化剂的催化氧化性能均随着溶液pH值减小而升高,其中,Pd NCNs-1电催化剂的电化学活性比表面积最大(118.4 m2 g-1),且对甲醇(673.85 A g-1Pd)、乙醇(601.58 A g-1Pd)和甲酸(307.77 A g-1Pd)的电催化活性最佳。在1M甲醇溶液中循环120圈后,电流密度的衰减率仅为4.3%,在1 M甲醇溶液中反应5000 s后电流密度的保持率仍达到60%。催化剂活性和稳定性的改善得益于制备过程中PVA的引入,PVA不仅作为绿色还原剂,而且PVA聚合物中的羟基还通过螯合作用使Pd2+均匀分散在PVA基底上,形成粒径非常小的Pd纳米颗粒并抑制了颗粒的团聚。在PVA聚合物缠结网络的模板作用下,进一步形成纳米链网络状结构,其较大的比表面积和丰富的活性位点显著增强了催化剂对甲醇、乙醇和甲酸的电催化活性。2.分别以氯化钯(PdCl2)和氯铂酸钾(K2PtCl6)作为钯源和铂源,采用同样的方法一步水热合成了Pd-Pt NCNs电催化剂。通过调节反应溶液的pH值和Pd、Pt的摩尔比制备了Pd-Pt NCNs系列催化剂样品,其中Pd,4.4Pt1 NCNs-1表现出最高的电催化活性和稳定性,其催化甲醇、乙醇和甲酸氧化反应的峰值电流密度分别为482.14 A g~(-1)Pd、580.4 A g~(-1)Pd和301.5 A g~(-1)Pd。
【学位授予单位】:天津工业大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2019
【分类号】:O643.36;TM911.4

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