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《天津理工大学》 2018年
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Zn(Cu)-In-Se(S)多元量子点发光机制研究

董晓菲  
【摘要】:半导体量子点(QDs)作为一类多功能荧光纳米材料,在发光二极管(LEDs)、太阳能电池和生物荧光成像领域具有广阔的应用前景。I-III-VI族环保量子点具有依赖于组分带隙调谐、较大Stokes位移和高效发光等突出优点,使之发展为构筑高显色指数QD-LEDs的发光材料。通过掺杂实现量子点的带隙和缺陷能级调控可以满足不同光电器件需求。量子点表面配体分子具有较高的化学活性,对纳米晶之间的电荷传输有重要的影响,研究能带结构和表面调控对纳米晶电子跃迁过程的作用机理,为获得高效稳定的光电材料提供理论基础和科学依据。本论文针对Zn(Cu)-In-Se(S)多元量子点的电子运动和发光效率等关键问题,通过阳离子替位研究晶体结构和能带结构对Cu掺杂Zn-In-Se量子点发光特性影响机制;探究表面配体对Cu掺杂Zn-In-Se量子点电子结构的影响;研究ZnS壳层修饰Zn-Cu-In-S量子点光谱移动机制,在此基础上构筑Zn-Cu-In-S/ZnS量子点/PVK复合发光器件,基于器件能级结构和电流密度-电压特性曲线(J-V)讨论缺陷态密度对电致发光(EL)光谱调控的影响,主要研究内容与结果如下:1.利用电荷补偿作用使得Zn离子替位In离子,实现光谱可调谐的Cu掺杂Zn-In-Se量子点。荧光光谱(PL)研究表明,随着Zn/In比例增加,主发射峰从648 nm蓝移至552nm,位于465 nm的弱光发射基本不变。通过X射线衍射(XRD)和拉曼(Raman)光谱以及高分辨透射电镜(HRTEM)分析认为产物由ZnIn_2Se_4、ZnSe和In_2Se_3多种晶相组成,其光谱移动不是源于量子尺寸效应,而是由于导带位置随着Zn/In比例增加由–4.17 eV上移至–3.17 eV所引起的能带宽度的增大。PL光谱分析认为,465 nm发射与Zn填隙(Zn_i)缺陷能级有关,主发射峰蓝移源于Zn_i和In替位Zn(In_(Zn))供体能级导带边的上移。2.考虑到表面配体对纳米颗粒中电子跃迁的作用,本文对比了油胺(OLA)分子和6-巯基己醇(MCH)分子对Cu掺杂Zn-In-Se量子点PL性质的影响。结果显示当OLA分子被MCH置换之后,PL光谱形状和线宽未发生变化,说明量子点的荧光发射源于Zn_i和In_(Zn)施主能级,而非配体分子。量子点的PL量子产率(QY)从49%降低到38%,表明MCH配体密度的增加及其供电子能力的增强导致非辐射跃迁几率增加。变温PL光谱讨论认为由于MCH分子增加了电子-声学声子耦合强度,连有MCH配体的量子点具有更低的荧光猝灭温度。3.利用热注入法制备高效发光Zn-Cu-In-S/ZnS量子点。选择DDT作为前驱物硫源可以获得单一宽谱荧光发射Zn-Cu-In-S量子点。包覆ZnS壳层后,Zn-Cu-In-S量子点发射峰位从635 nm蓝移至586 nm,PL QY从45%提高到76%,这是由于ZnS壳层增加了位于导带边上的电子与V_(Cu)上空穴的复合,降低了表面缺陷态(V_s)相关的电子跃迁。荧光寿命衰减曲线测试发现,包覆壳层后量子点的平均寿命由204 ns延长到306 ns,表明ZnS壳层有效降低了表面态的非辐射复合几率。4.以Zn-Cu-In-S/ZnS量子点作为发光层,制备了不同量子点层厚度的有机/无机复合发光器件。当量子点层厚度从10 nm增加到27 nm,EL主发射峰位从560 nm红移至590 nm。通过对发光峰位高斯拟合和器件能级结构分析确定,EL光谱由PVK和量子点的复合发光叠加构成。随着量子点层厚度的增加,器件的陷阱密度从6.5×10~188 cm~(-3)增大到9.0×10~188 cm~(-3),Zn-Cu-In-S/ZnS量子点深缺陷能级俘获电子的几率加大,是发光峰位发生红移的主要原因。基于J-V曲线讨论了电荷传输机制,从低压(2.6 VV9 V)向高压区(V9 V)转变的过程中,由于载流子复合中心被电子有效填充,载流子的输运过程从陷阱电荷限制电流传输转为空间电荷限制电流机制。
【学位授予单位】:天津理工大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:TB383.1;TQ422

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