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《天津理工大学》 2018年
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反式平面钙钛矿太阳电池的效率与稳定性研究

王亚凌  
【摘要】:近年来,钙钛矿太阳电池犹如一匹“黑马”脱颖而出,并以其光谱响应宽、载流子扩散距离长、可溶液制备以及成本低廉等诸多优点在光伏领域掀起了广泛的研究热潮。科研人员对钙钛矿电池的研究如火如荼并取得了系列重大进展。短短数年内,钙钛矿太阳电池的光电转换效率(PCE)就突破了22%。虽然钙钛矿太阳电池的光电转换效率已经能够和商业化的硅基太阳电池相媲美,但是在电池寿命和稳定性方面还存在很大差距。稳定性是制约钙钛矿太阳电池持续发展的瓶颈,也是钙钛矿太阳电池能否实现商业化的关键。在获得优异的光电转化效率的前提下,同步改善钙钛矿电池的稳定性具有重要的实际应用价值和现实意义。论文围绕制备高效、稳定的反式平面钙钛矿太阳电池开展研究,实现了高品质钙钛矿薄膜的可控晶化及可重复性制备;从微观结构的角度对钙钛矿三维晶体结构进行加固,提高了钙钛矿材料及器件的稳定性;通过界面修饰,钝化了界面缺陷,改善了器件的界面接触,提高了钙钛矿太阳电池的效率和稳定性。主要研究内容如下:1.为实现ABX_3型钙钛矿的可控晶化,设计采用PbCl_2:PbAc_2混合铅源为前驱体,在X位同时引入Cl~-和Ac~-阴离子,利用Cl~-和Ac~-二者在钙钛矿结晶过程中各自的优势来调控结晶动力学过程,通过两步旋涂法制备多晶钙钛矿薄膜。在优化混合铅源比例的基础上,通过调控基底预热温度来控制中间过渡态薄膜的组分和形貌,进而调控钙钛矿晶体生长以及最终的钙钛矿薄膜形貌,由此实现钙钛矿薄膜的可控晶化以及高质量钙钛矿薄膜的可重复制备。最佳器件的PCE为12.48%,填充因子(FF)为71.93%,短路电流(Jsc)为18.36 mA/cm~2,开路电压(Voc)为0.95 V,在手套箱内存放20天后PCE为10.63%,仅损失了初始值的15%,展现出相对较好的器件稳定性。2.为加固钙钛矿的微观结构,设计向钙钛矿前驱体中引入含有双官能团的有机小分子1,6-己二胺二盐酸盐(1,6-DD)添加剂。1,6-DD分子链两端的-NH_3~+可以填补钙钛矿晶粒表面因退火阶段MAI损失而产生的A离子空位,并与[PbI_6]~(4-)八面体框架顶角的I~-之间形成N-H…I~-氢键。1,6-DD钝化了钙钛矿晶粒的表面缺陷,同时还将邻近的钙钛矿晶粒表面通过己烷烷基链“连接”起来,对钙钛矿的微观结构起到固定作用;引入烷基链也利于增强钙钛矿薄膜材料的疏水性。少量1,6-DD添加剂的引入改善了器件的光伏性能,提高了钙钛矿薄膜材料和器件的稳定性。与不含添加剂的钙钛矿太阳电池相比,基于1,6-DD添加剂的钙钛矿太阳电池平均效率提高了20%,最佳器件表现出PCE为16.04%,FF为76.24%,Jsc为21.25 mA/cm~2,Voc为0.99V的优越性能;在空气环境中曝露16天后,器件仍然保留着90%以上的初始效率,表现出良好的稳定性。3.对器件进行阴极界面修饰,设计向PCBM电子传输层中掺入有机小分子BCP,首次采用共混的PCBM:BCP作为钙钛矿太阳电池的电子传输层。适量BCP的引入改善了PCBM在钙钛矿膜层上的成膜性,优化了界面接触。BCP分子中带有孤对电子的N原子能够有效地钝化钙钛矿薄膜的卤素空位缺陷,降低了载流子在界面的复合几率,促进电荷在界面处的分离和传输。和基于纯PCBM电子传输层的器件相比,基于PCBM:BCP共混电子传输层的器件效率最高达到13.11%,提高了近一倍。BCP的引入还增加了PCBM膜层的疏水性,改善了器件的稳定性。此外,溶液法制备共混PCBM:BCP电子传输层,实现了电子传输层和空穴阻挡层的同步制备,简化了器件制备工艺,具有广阔的应用前景。4.对器件进行阳极界面修饰,设计向PEDOT:PSS中掺入DMSO和离子型金属铱配合物,提高PEDOT:PSS层的电导率,增强空穴在阳极界面之间的传输。DMSO改善了PEDOT:PSS相分离,利于形成更好的PEDOT导电通道;金属铱配合物带有利于空穴传输的高度共轭结构,增强了PEDOT:PSS的空穴传输能力,从而进一步提高PEDOT:PSS空穴传输层的导电性,实现空穴在钙钛矿层与阳极之间更为有效的输运和转移。PEDOT:PSS的界面修饰作用将钙钛矿太阳电池的PCE由16.04%进一步提高到17.08%,对器件稳定性没有负面影响。
【学位授予单位】:天津理工大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:TM914.4

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