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铂/磷化钴/石墨相氮化碳和硼酸镍/石墨炔复合材料的合成及其光催化分解水性能

罗舒文  
【摘要】:人类社会的快速发展导致传统化石能源过度消耗,已经带来各种气候和环境污染问题,因此,发展可再生清洁能源成为科学家们的研究热点。其中,利用光催化分解水将太阳能转化为高能量密度的清洁能源-氢气引起研究者们的广泛关注。本论文基于石墨相氮化碳和石墨炔碳材料,构建两种碳基复合材料并研究其光催化分解水活性。主要研究内容为以下两部分:1.为解决石墨相氮化碳材料(CN)内部光生电子-空穴复合严重、光吸收能力差等问题,本文构筑了Pt/CoP/CN三元复合材料并将其应用于光催化全分解水反应。与CN、PCN和CoP/CN相比,Pt/CoP/CN的光吸收能力提高、光生电子-空穴复合受到明显抑制,表现出显著提高的全分解水性能:Pt/CoP/CN全分解水产氢速率可达436μmol g~(-1) h~(-1),CoP/CN的产氢速率为290μmol g~(-1) h~(-1),而CN几乎不产氢。2.石墨炔(GDY)作为一种新兴碳材料,由sp杂化碳和sp~2杂化碳共同组成。由于GDY具有大的比表面积、高度p共轭结构和优异的化学稳定性,可作为理想的载体锚定金属,形成复合材料。基于此,为解决非贵金属基催化剂载流子扩散困难、稳定性差等问题,本工作原位制备硼酸镍/石墨炔(NiB_i/GDY)复合材料,并将其作为光催化剂,结合曙红光敏剂和三乙醇胺牺牲剂进行分解水反应。在可见光照射下,NiB_i/GDY的产氢速率可达4.54 mmol g~(-1) h~(-1),远高于硼酸镍/石墨烯(1.55 mmol g~(-1) h~(-1))和NiB_i(1.00 mmol g~(-1) h~(-1))。并且NiB_i/GDY具备优异稳定性:循环5次(每次反应时间7 h)后性能没有明显降低。光致发光图谱和时间分辨荧光衰减谱表明NiB_i/GDY有效抑制光催化反应中光生载流子的复合,可作为优异的光催化产氢位点,显著提高光催化水分解的产氢活性。


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