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SO_2第一激发带的光激发及弛豫过程

陈思远  
【摘要】:首先以Nd:YAG激光器四倍频(266nm)为激发源,利用门选通增强光学多通道光谱分析仪系统,首次采用激光诱导色散荧光和时间断层扫描相结合的光谱方法,研究了SO2分子第一激发带粒子的荧光辐射与碰撞弛豫相结合的复杂退激发过程。结果表明,由基电子态X1A1吸收单个光子跃迁到激发电子态B1B1的高振动能级的SO2分子在较长的荧光寿命内,边辐射荧光边向较低能级(第一激发带中较低激发电子态或低振动能级)碰撞弛豫,且每弛豫到某个激发电子态基振动能级时,都会出现短暂的粒子积聚,积聚的SO2分子向基电子态不同振动能级的跃迁,在色散荧光光谱中呈现为荧光包络或规则序列。并由此确定了SO2气体的荧光灵敏检测波长为425 nm。SO2分子第一激发带中除了单光子激发的B对称态外,还有双光子激发的A对称态。本研究分别以532nm、579nm激光为激发源,采用激光诱导色散荧光方法,研究了SO2分子第一激发带A对称态的双光子激发、荧光辐射及碰撞弛豫过程,得到了与单光子激发类似的结果。在上述研究的基础上,以染料激光器为激发光源,在570nm~605nm以及对应倍频光波长范围内,对SO2分子第一激发带进行了单光子激发和双光子激发荧光激发光谱研究,将571nm~585nm范围内的双光子激发荧光激发谱规则序列归属为基电子态X1A1粒子到A1A2不同振动能级的双光子激发跃迁,并由此得到了SO2分子激发电子态A1A2的对称振动、弯曲振动和反对称振动模式的基振动角频率分别为ω1=1095.4 cm-1、ω2=480.0cm-1和ω3=1160.2 cm-1。


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